令和1(行ケ)10160 審決取消請求事件

令和３年１１月２９日判決言渡令和元年（行ケ）第１０１６０号審決取消請求事件口頭弁論終結日令和３年９月１５日判決原告日本製紙株式会社同訴訟代理人弁護士荒井俊行三井睦貴横田重信同訴訟復代理人弁理士井出桂子同補佐人弁理士香島拓也山崎 亨被告旭化成株式会社同訴訟代理人弁護士古城春実加治梓子同訴訟代理人弁理士松井佳章川 島 さやか 主文 １ 原告の請求を棄却する。 ２ 訴訟費用は原告の負担とする。 事実 及び理由第１ 請求特許庁が無効２０１８－８０００７８号事件について令和元年１０月１８日にした審決を取り消す。 第２ 事案の概要 １ 特許庁における手続の経緯等⑴ 旭化成ケミカルズ株式会社（以下「旭化成ケミカルズ」という。）は，平 成１３年６月２８日，発明の名称を「セルロース粉末」とする発明について，特許出願（特願２００２－５０７８９４号，優先日平成１２年７月５日，優先権主張国日本。以下「本件出願」という。）をし，平成２４年１０月１９日，特許権の設定登録（特許第５１１０７５７号。請求項の数１６。以下，この特許を「本件特許」という。）を受けた（甲１）。 被告は，平成２８年４月１日，旭化成ケミカルズを吸収合併し 成２４年１０月１９日，特許権の設定登録（特許第５１１０７５７号。請求項の数１６。以下，この特許を「本件特許」という。）を受けた（甲１）。 被告は，平成２８年４月１日，旭化成ケミカルズを吸収合併し，本件特許の特許権を一般承継し，その旨の移転登録（受付日同年７月２０日）を経由した（甲３９）。 ⑵ 原告は，平成３０年６月２０日，本件特許の特許請求の範囲の請求項１，２及び６に係る発明の特許について特許無効審判（無効２０１８－８０００７８号事件）を請求した。 被告は，平成３０年９月２１日付けで特許請求の範囲の請求項２～５，９～１６を訂正する訂正請求（以下「本件訂正」という。）をした（甲２）。 特許庁は，令和元年１０月１８日，本件訂正を認めた上，「請求項１，２及び６に係る発明についての本件審判の請求は成り立たない。」との審決（以下「本件審決」という。）をし，その謄本は，同月２９日，原告に送達された。 ⑶ 原告は，令和元年１１月２６日，本件審決の取消しを求める本件訴訟を提起した。 ２ 特許請求の範囲の記載本件訂正後の特許請求の範囲の請求項１，２及び６の記載は，次のとおりである（甲２。以下，請求項の番号に応じて，請求項１に係る発明を「本件訂正発明１」などという。下線部は本件訂正による訂正箇所である。）。 【請求項１】天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末であって，平均重合度が１５０－４５０，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比） が２.０－４.５，平均粒子径が２０－２５０μｍ，見掛け比容積が４.０－７.０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.４－４.５ｃｍ３／ｇ，安息角が５４°以下のセルロース粉末であり，該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法 ０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.４－４.５ｃｍ３／ｇ，安息角が５４°以下のセルロース粉末であり，該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高いことを特徴とするセルロース粉末。 【請求項２】平均重合度が２３０－４５０であり，該平均重合度が，前記レベルオフ重合度より１０～３００高い請求項１に記載のセルロース粉末。 【請求項６】ｉ）天然セルロース質物質の加水分解反応工程又はその後の工程における溶液攪拌力を制御することにより，ａ）平均重合度が１５０－４５０ｂ）湿潤状態の平均Ｌ／Ｄが３.０－５.５であるセルロース粒子を含むセルロース分散液を得る工程，ｉｉ）得られたセルロース分散液を品温１００℃未満で噴霧乾燥する工程，を含むセルロース粉末であり，該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高いことを特徴とするセルロース粉末の製造方法。 ３ 本件審決の理由の要旨⑴ 本件審決の理由は，別紙審決書（写し）記載のとおりである。その要旨は，原告主張の無効理由１（実施可能要件違反），無効理由２（サポート要件違反），無効理由３（明確性要件違反），無効理由４（本件出願の優先日前に頒布された刊行物である特開平６－３１６５３５公報（甲１２）を主引用例とする本件訂正発明１，２及び６の新規性の欠如）及び無効理由５（甲１２を主引用例とする本件訂正発明１，２及び６の進歩性の欠如）は，いずれも理由がないというものである。 ⑵ 本件審決が認定した甲１２に記載された発明（以下「甲１２発明」という。），本件訂正発明１と甲１２発明との一致点及び相違点は， び６の進歩性の欠如）は，いずれも理由がないというものである。 ⑵ 本件審決が認定した甲１２に記載された発明（以下「甲１２発明」という。），本件訂正発明１と甲１２発明との一致点及び相違点は，次のとおりである。 ア甲１２発明市販Ｄ.Ｐ.パルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整，濃度調整を行い得られたセルロース粒子水分散体をドラム乾燥機（ドラム表面温度１３６℃，溜め部水分散体温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，得られた，平均重合度２０５，酢酸保持率３３０％，川北の式ａ０.８９２，ｂ０.０８６０，平均粒径４７μｍ，３５５μｍ以上の粒子が１ｗｔ％，見掛け比容積５.４ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積２.７ｃｍ３／ｇ，比表面積１.９ｍ２／ｇ，吸着水横緩和時間０.０００２００ｓである結晶セルロース粉末。 イ本件訂正発明１と甲１２発明との一致点及び相違点（一致点）天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末であって，平均重合度が２０５，平均粒子径が４７μｍ，見掛け比容積が５.４ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.７ｃｍ３／ｇであるセルロース粉末である点。 （相違点）セルロース粉末が，本件訂正発明１では，「７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）が２.０－４.５，安息角が５４°以下，平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」ことを特徴とするのに対し，甲１２発明では，本件訂正発明１における上記特定がなされておらず，市販Ｄ.Ｐ.パルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で 測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」ことを特徴とするのに対し，甲１２発明では，本件訂正発明１における上記特定がなされておらず，市販Ｄ.Ｐ.パルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整， 濃度調整を行い得られたセルロース粒子水分散体をドラム乾燥機（ドラム表面温度１３６℃，溜め部水分散体温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，得られた，酢酸保持率３３０％，川北の式ａ０.８９２，ｂ０.０８６０，比表面積１.９ｍ２／ｇ，吸着水横緩和時間０.００２００ｓである点。 第３ 当事者の主張 １ 取消事由１（サポート要件の判断の誤り）（無効理由２関係）⑴ 原告の主張本件審決は，①本件出願の願書に添付された明細書（以下「本件明細書」という。甲１）の記載によれば，本件訂正発明１の課題は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することにある，②本件明細書には，セルロース粉末の製造原料である天然セルロース質物質のレベルオフ重合度についての記載はあるが，実施例として製造されたセルロース粉末のレベルオフ重合度や差分要件（本件訂正発明１の「該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高いこと」との要件。以下同じ。）について明示的な記載はないものの，本件明細書の記載によれば，差分要件を満たしているないし満たしている蓋然性が高く，かつそれ以外の請求項１に規定する粉体物性が，請求項１の数値範囲を満足するセルロース粉末について，そのいずれも成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末であることが記 高く，かつそれ以外の請求項１に規定する粉体物性が，請求項１の数値範囲を満足するセルロース粉末について，そのいずれも成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末であることが記載されているといえる，③そうすると，本件明細書の発明の詳細な説明には，当業者が，本件訂正発明１がその課題を解決できることを認識できる程度に記載されているといえるから，本件訂正発明１は，発明の詳細な説明に記載されている，④これに対し原告は，本件明細書の発明の詳細な説明には，本件訂正発明１の発明特定事項である差分要件，「平均重合度が１５０－４５０」との要件のうち， 平均重合度３５０超の数値範囲の測定条件，「安息角が５４°以下」及び「平均粒子径が２０－２５０μｍ」との要件の数値範囲の制御方法についての記載がないから，当業者が，本件訂正発明１がその課題を解決できる程度に記載されているとはいえないと主張するが，原告の主張はいずれも理由がないとして，本件訂正発明１はサポート要件に適合する旨判断し，本件訂正発明２及び６も，サポート要件に適合する旨判断したが，以下のとおり，本件審決の判断は誤りである。 ア本件訂正発明１の課題の認定等について本件明細書の発明の詳細な説明には，本件訂正発明１に関し，従来のセルロース粉末にはなかった，「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供すること」を目的とすること（【００１２】）が記載されていること，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値を満たすものは好適な例として記載されており（【００１８】，【００１９】），実施例はいずれもこれらの数値を満たしているのに対し，比較例はいずれかの数値を満たしていないことからすると，上記「成形性，流動性，崩壊性 好適な例として記載されており（【００１８】，【００１９】），実施例はいずれもこれらの数値を満たしているのに対し，比較例はいずれかの数値を満たしていないことからすると，上記「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つ」とは，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすことを意味するものであり，このようなセルロース粉末を提供することが本件訂正発明１の課題であると認定すべきである。 そして，本件訂正発明１は，「平均重合度」，「７５㎛以下粒子Ｌ／Ｄ」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分（差分要件）」という７つのパラメータの数値範囲を発明特定事項とするものであるが，当業者は，これらの数値範囲全体をカバーする具体例の開示なくして，上記課題を解決できると認識することはできない。 しかるところ，本件明細書の発明の詳細な説明には，かかる具体例の開示はないから，当業者は，本件訂正発明１の上記課題を解決できると認識することはできない。 イ差分要件について本件訂正発明１の差分要件は，「該セルロース粉末」に関するレベルオフ重合度との差分であるにもかかわらず，本件明細書の発明の詳細な説明に記載されたレベルオフ重合度は，いずれも「原料パルプ」のレベルオフ重合度であり，実施例及び比較例の「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は不明である。そして，本件審決が，甲５（「ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ．４２，Ｎｏ．３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）」。以下「ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文」という場合がある。）の記載によれば，温和な加水分解の後，過酷な条件で加水分解を行 ＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ．４２，Ｎｏ．３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）」。以下「ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文」という場合がある。）の記載によれば，温和な加水分解の後，過酷な条件で加水分解を行った場合には，温和な加水分解を経ることなく過酷な条件下で加水分解を行った場合に比べて，そのレベルオフ重合度は通常低下すると理解されるから，セルロース粉末のレベルオフ重合度が天然セルロース質物質のレベルオフ重合度と同じであると直ちにいえるものでもないと認定しているとおり，「該セルロース粉末」と「原料パルプ」のレベルオフ重合度は，同じであるとは認められない。そうすると，差分要件だけをみても，本件明細書の発明の詳細な説明において，当該数値範囲内であれば，所望の効果（性能）が得られると当業者が認識できる程度に具体例が開示されているとはいえないこの点に関し，本件審決は，①「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は，「原料パルプ」のレベルオフ重合度よりも「１００前後低い値」を示す場合があるとした上で，本件明細書記載の実施例２ないし６は，差分要件を満たしているないし満たしている蓋然性が高い，②そして，実施例２ないし６は，本件明細書において好ましいと記載されている値である「硬 度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の範囲内のものであるから，「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度が記載されていなくても，当業者は本件訂正発明１の課題を解決できると認識できる旨判断した。 しかしながら，仮に「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は，①のとおり，「原料パルプ」のレベルオフ重合度より１００低いと仮定した場合，実施例２ないし６において示されている差分の範囲は１５０～２５５であり，その下限値は１５０である。 しかるところ，本件訂正発明 とおり，「原料パルプ」のレベルオフ重合度より１００低いと仮定した場合，実施例２ないし６において示されている差分の範囲は１５０～２５５であり，その下限値は１５０である。 しかるところ，本件訂正発明１の差分要件は，差分の下限値が５ないし１０の範囲まで広範にクレームされているところ，差分５ないし１０という数値は，粘度法による重合度測定の誤差の範囲のレベルであり，実質的にはレベルオフ重合度との差分を技術的有意性をもって認識することはできない。 そして，当業者は，差分要件の作用機序の技術的意味を理解できないから，本件明細書記載の差分がいずれも１５０以上の実施例のデータのみをもって，測定誤差のレベルである差分５ないし１０を下限とする数値範囲の全体にわたり本件訂正発明１の課題を解決できると認識することはできない。 したがって，本件審決の②の判断は，誤りである。 ウまとめ以上のとおり，本件訂正発明１は，サポート要件に適合せず，本件訂正発明２及び６も，これと同様である。 これと異なる本件審決の判断は誤りである。 ⑵ 被告の主張ア本件訂正発明１の課題の認定等の主張に対し原告は，本件訂正発明１の課題における「成形性，流動性，崩壊性の諸 機能をバランスよく併せ持つ」とは，「硬度１７０Ｎ」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすということを意味する旨主張する。 しかしながら，上記「成形性，流動性，崩壊性という諸機能をバランスよく併せ持つ」とは，諸機能全てにおいて，もしくはより多くの機能において，従来知られるセルロースより優れていることを意図するというよりむしろ，互いに相反し，兼ね備えることが難しい機能を医薬用賦形剤としての使用に適した程度で同時に備えてなることを意図するも 機能において，従来知られるセルロースより優れていることを意図するというよりむしろ，互いに相反し，兼ね備えることが難しい機能を医薬用賦形剤としての使用に適した程度で同時に備えてなることを意図するものであり，「硬度１７０Ｎ」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」という数値は，成形性，崩壊性，流動性という諸機能を個別で評価する場合に好適とみなせる範囲の指標（【００１８】，【００１９】）にすぎないから，本件訂正発明１の課題を解決する上で，これらの数値を満たすことは必須ではない。 したがって，原告の上記主張は失当である。 イ差分要件の主張に対し本件明細書記載の実施例及び比較例には，いずれも原料パルプのレベルオフ重合度が明記されている（【００１５】，【００１６】，【００３９】ないし【００４７】，表１ないし８）。 また，乙２及び４には，天然の植物セルロース繊維中には結晶領域という酸に耐性を持つ領域が部分的に存在し，セルロース粉末を得るための一般的な加水分解条件の下では，結晶領域は分解されずに残る旨の記載がある。上記記載から，原料パルプのレベルオフ重合度とセルロース粉末のレベルオフ重合度はほぼ等しく，少なくとも両者は大きく異なるものではないことを理解できる。この点に関し，本件審決がセルロース粉末のレベルオフ重合度が天然セルロース質物質のレベルオフ重合度と同じであると直ちにいえるものでもない旨判断したのは，誤りである。 そうすると，本件明細書の上記記載に基づいて，実施例及び比較例のいずれにおいても，原料パルプのレベルオフ重合度からセルロース粉末のレベルオフ重合度を合理的に推認できるから，差分要件についても実施例及び比較例で開示されているといえる。 ウまとめしたがって，本件訂正発明 レベルオフ重合度からセルロース粉末のレベルオフ重合度を合理的に推認できるから，差分要件についても実施例及び比較例で開示されているといえる。 ウまとめしたがって，本件訂正発明１，２及び６がサポート要件に適合するとした本件審決の判断は，その結論において誤りはない。 ２ 取消事由２（明確性要件の判断の誤り）（無効理由３関係）⑴ 原告の主張ア本件審決は，①請求項１，２及び６には，各物性の測定方法を特定する規定はないが，本件明細書の【００３２】には，「実施例，比較例における各物性の測定方法は以下の通りである。」との記載に続いて，本件訂正発明１，２及び６の平均重合度，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比），平均粒子径，見掛け比容積，見掛けタッピング比容積，安息角及び湿潤状態の平均Ｌ／Ｄについて，順に【００３２】ないし【００３４】に測定方法が記載されているところ，実施例は，一般に，特許請求の範囲に記載される発明の実施の態様について記載したものであるから，本件訂正発明１，２及び６を規定する各物性についても，実施例等における各物性の測定方法に従い測定される値として記載されていると解するのが合理的であり，本件明細書には，上記以外の測定方法により各物性を測定すべきことを窺わせる記載は存在しない，②各物性について複数の測定方法が本件出願当時に知られていたとしても，本件明細書の発明の詳細な説明の実施例等における各物性の測定方法に関する記載と離れて，あえてこれと異なる方法により測定されると解する合理的な理由は見いだせないとして，請求項１，２及び６記載の各物性の測定方法が不明であるとは認められず，本件訂正発明１，２及び６が明確性要件に違反するとはいえない旨判断し た。 しかしながら，少なくとも，請求項１ 請求項１，２及び６記載の各物性の測定方法が不明であるとは認められず，本件訂正発明１，２及び６が明確性要件に違反するとはいえない旨判断し た。 しかしながら，少なくとも，請求項１記載の「平均重合度」に関しては，本件明細書記載の「第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値」（【００３２】）という記載によっては，「平均重合度」は一義的に定まらないから，不明確である。 すなわち，上記記載中の「第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された」とは，「銅エチレンジアミン溶液粘度法」という粘度測定法を限定する記載であって，粘度から平均重合度を算定する式を限定するものではない。 また，上記「結晶セルロースの確認試験（３）」は，同確認試験所定の測定条件における濃度によって試料の相対粘度を測定した場合には，別途の算出をしなくても，「平均重合度３５０以下で，かつ表示範囲内」であれば，同確認試験所定の「相対粘度から極限粘度と濃度の積を求める表」（以下「極限粘度換算表」という）を用いて，相対粘度から「極限粘度と濃度の積」を求めるものであるが，「平均重合度３５０以下で，かつ表示範囲内」でない場合には，極限粘度換算表から「極限粘度と濃度の積」が簡便に得られず，かつ，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の算定式の妥当範囲外であることが明記されているのであるから，かかる場合には，平均重合度の算定式について，当業者が「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の算定式を選択するとは限られない。むしろ妥当範囲外と明記されていない別の算定式が用いられる可能性が高い。 そして，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の計算式と，例えば，ＩＳＯ５３５１の付属書掲載論文に記 択するとは限られない。むしろ妥当範囲外と明記されていない別の算定式が用いられる可能性が高い。 そして，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の計算式と，例えば，ＩＳＯ５３５１の付属書掲載論文に記載された計算式では，算出結果は大きく異なることになるため，平均重合度の計算式として，いずれの式を選択するかによって「平均重合度」の値は一義的に定まらない。 したがって，「平均重合度」のパラメータ値をもって特定されている本件訂正発明１，２及び６は，不明確であり，明確性要件に適合しないから，本件審決の上記判断は誤りである。 イ本件審決は，①本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）記載の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」は，単に加水分解の結果得られたセルロースという物の状態を示すことにより，その物の構造又は特性を特定しているにすぎず，セルロース粉末に係る物の発明をその物の製造方法で特定するものではないから，請求項１は，物の発明についてその物の製造方法の記載がある特許請求の範囲（以下「ＰＢＰクレーム」という。）ではなく，本件訂正発明２（請求項２）も，これと同様である，②したがって，本件訂正発明１及び２がＰＢＰクレームに係る発明（以下「ＰＢＰ発明」という。）に該当することを前提に，明確性要件違反をいう原告の主張は理由がない旨判断した。 しかしながら，「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」は，例えば，辞書等に定義の記載が存在する等，物の構造又は特性を特定する用語として概念が定着しているものではない。本件明細書の記載に鑑みても，天然セルロース質物質には，少なくとも，セルロース結晶構造の型，不純物の有無・程度，セルロースの種類・含量比率といった各種要素による特徴があり，また，加水分解 ではない。本件明細書の記載に鑑みても，天然セルロース質物質には，少なくとも，セルロース結晶構造の型，不純物の有無・程度，セルロースの種類・含量比率といった各種要素による特徴があり，また，加水分解処理は，温和な条件や過酷な条件等加水分解条件によって処理後のセルロースの物性に大きな影響を与えうる化学的処理であって，原料となる天然セルロース質物質の特徴に照らして，加水分解の結果，得られたセルロース粉末はどのような構造又は物性になっているか明らかであるとはいえず，当業者は，加水分解処理により得られたセルロース粉末と「構造，物性等が同一である物」とはどのような物をいうのか理解することができない。 一方，セルロースの構造や物性等は，本件明細書に記載された各種パラ メータや，前述のセルロース結晶構造の型，不純物や結晶領域の有無・程度 ，セルロースの種類・含量比率等の諸要素によって特定することは可能であるから，本件出願時に当該物をその構造又は特性によって直接特定することに不可能ないし非実際的事情が存するとはいえない。 そうすると，「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」を発明特定事項とする本件訂正発明１及び２は，ＰＢＰ発明であって，本件出願時に当該物をその構造又は特性によって直接特定することに不可能ないし非実際的事情が存するとはいえないから，不明確である。 したがって，本件審決の上記判断は誤りである。 ウ前記ア及びイのほか，本件訂正発明１の「安息角が５４°以下」の発明特定事項は，安息角の下限値の記載がないから，不明確であり，明確性要件に適合しないから，この点においても本件審決の上記判断は誤りである。 ⑵ 被告の主張ア第十三改正日本薬局方には，「次式により平均重合度Ｐを計算するとき，Ｐは３５０以 明確であり，明確性要件に適合しないから，この点においても本件審決の上記判断は誤りである。 ⑵ 被告の主張ア第十三改正日本薬局方には，「次式により平均重合度Ｐを計算するとき，Ｐは３５０以下であり，かつ表示範囲内である」（甲８）との記載があるものの，そもそも日本薬局方は，一般的に認められている医薬品の性状及び品質等についての規格を定めた基準書であることに照らせば，上記記載は，「第十三改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）」に記載されたとおりの手順に従い確認試験（３）を行った場合に，日本薬局方に収載されている「結晶セルロース」に該当するというために，結晶セルロースが備えるべき品質について規定したものである。 そうすると，「第十三改正日本薬局方に収載された結晶セルロース」に該当するというために，上記確認試験（３）に記載された方法に何らの変更も加えることなくその平均重合度を算出できるものでなければならない，平均重合度が３５０以下でなければならないということができるとして も，平均重合度の測定限界が３５０であるとまでいうことはできない。また，平均重合度の算出に用いる計算式についても，日本薬局方に計算式が記載されているのであるから，その計算式を用いて平均重合度を計算することは当然であり，あえて他の文献に記載された計算式に当てはめて平均重合度を計算するということは，不自然である。 したがって，当業者であれば，本件明細書の発明の詳細な説明の記載に基づいて，平均重合度３５０超の場合でも測定可能であり，その測定結果を一義的に定めることができるから，「平均重合度」のパラメータ値を含む本件訂正発明１，２が不明確であるとの原告の主張は理由がない。 イ本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）記載の「天然セルロース質物質の加水分解 ができるから，「平均重合度」のパラメータ値を含む本件訂正発明１，２が不明確であるとの原告の主張は理由がない。 イ本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）記載の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」は，単に加水分解の結果得られたセルロースという物の状態を示すことにより，その物の構造又は特性を特定しているにすぎず，セルロース粉末に係る物の発明をその物の製造方法で特定するものではないから，本件訂正発明１及び２はＰＢＰ発明ではない。 したがって，本件訂正発明１及び２がＰＢＰ発明に該当することを前提とする原告の明確性要件違反の主張は理由がないとした本件審決の判断に誤りはない。 ウ本件訂正発明１の「安息角が５４°以下」の発明特定事項が不明確であるとの原告の主張は，争う。 ３ 取消事由３（甲１２発明を主引用例とする本件訂正発明１及び２の新規性の判断の誤り）（無効理由４関係）⑴ 原告の主張本件審決は，①原告主張の「天然セルロース質物質を酸加水分解して得られるセルロース粉末であって，平均重合度が１００－３７５，平均粒径が３０－１２０μｍ，見掛け比容積が４．０－６．０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピン グ比容積が２．４ｃｍ３／ｇ以上であるセルロース粉末」が，甲１２に記載されていると認定することはできない，②本件訂正発明１と本件審決認定の甲１２発明とは，セルロース粉末が，本件訂正発明１では，「７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）が２.０－４.５，安息角が５４°以下，平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」ことを特徴とするのに対し，甲１２発明では，本件訂正発明１における上記特定がなされていない 塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」ことを特徴とするのに対し，甲１２発明では，本件訂正発明１における上記特定がなされていない点を相違点と認定し，その上で，甲１２には，実施例１のセルロース粉末を塩酸２．５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度（以下，単に「レベルオフ重合度」という。）についての記載はなく，また，平均重合度をレベルオフ重合度との関係において特定することについての認識もないこと，甲１２記載の加水分解条件は，本件訂正発明１のセルロース粉末のレベルオフ重合度を測定する加水分解条件である塩酸２．５Ｎ，１５分間煮沸と同等もしくはそれより過酷な条件であるから，甲１２発明のセルロース粉末の平均重合度がそのレベルオフ重合度より高くなる余地があるとは認められないことからすると，甲１２発明は，上記相違点のうち，「平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２． ５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」との点（差分要件）を満足しない，③原告は，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）と本件明細書の比較例１のセルロース粉末Ｈとは，同じものであることを前提として，甲１２の実施例１のセルロース粉末のレベルオフ重合度は２０５以下であり，平均重合度とレベルオフ重合度との差分は１５～２１９の範囲となる旨主張するが，本件明細書の【００４２】に比較例１のセルロース粉末Ｈが甲１２記載の実施例１に相当との記載があるとしても，その原料パルプが，前者は市販ＤＰパルプ，後者は市販ＳＰパルプと異なるから，上記主張は，その前提を欠くも のであり，採用することはできない，④したがって，その余の相違点を検討する るとしても，その原料パルプが，前者は市販ＤＰパルプ，後者は市販ＳＰパルプと異なるから，上記主張は，その前提を欠くも のであり，採用することはできない，④したがって，その余の相違点を検討するまでもなく，本件訂正発明１は甲１２発明と同一の発明ではなく，同様の理由から本件訂正発明２及び６は甲１２に記載された発明と同一の発明ではない旨判断した。 しかしながら，本件明細書の「比較例１のセルロース粉末は甲１２記載の実施例１に相当する。」との記載（【００４２】），本件出願の審査手続における意見書（甲３）の「本願明細書の比較例１は，本出願人の出願に係る特開平６－３１６５３５号の実施例１に相当するものです」との記載によれば，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）は，本件明細書の比較例１のセルロース粉末Ｈであるということができる。また，原料や製造方法等が違うからといって，結果としてのセルロース粉末の物としての特性が違うことには必ずしもならない。 そして，セルロース粉末Ｈの物性は，「平均粒子径４７㎛，粒子Ｌ／Ｄ２． ３，安息角５６°」であるから，平均粒子径３０～１２０㎛である甲１２記載のセルロース粉末の相当範囲のものは，「粒子Ｌ／Ｄ２．０－４．５」，「安息角５４°以下」という物性を備えるものといえる。また，セルロース粉末Ｈの平均重合度は２２０であるところ，技術常識に照らせば，そのレベルオフ重合度は少なくとも２０５以下になり，「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」についても１５以上となるから，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）は，差分要件の構成も備えている。 加えて，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文の表２に照らせば，レベルオフ重合度は平均重合度より少なくとも１０以上低下すること，加水分解後の乾燥処理においてもレベルオフ重合度が低下するこ 件の構成も備えている。 加えて，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文の表２に照らせば，レベルオフ重合度は平均重合度より少なくとも１０以上低下すること，加水分解後の乾燥処理においてもレベルオフ重合度が低下することが技術常識であることからすると，重畳的な加水分解処理による低下と相俟って，甲１２記載のセルロース粉末のレベルオフ重合度は，その平均重合度に比べて相当程度低くなる。そうすると，甲１２発明のセルロース粉末が過酷な条件による加水分解で得られた ことを理由に，「甲１２発明のセルロース粉末の平均重合度がそのレベルオフ重合度より高くなる余地があるとは認められない」とする本件審決の認定は，技術常識に反する。 以上によれば，甲１２には，甲１２記載のセルロース粉末について，「７５㎛以下の粒子Ｌ／Ｄ２．０－４．５」，「安息角５４°以下」，「平均重合度とレベルオフ重合度との差分５～３００」の構成についても記載されているに等しいから，上記相違点は実質的な相違点ではない。 したがって，本件訂正発明１は，甲１２記載のセルロース粉末と同一の発明であり，本件訂正発明２も，これと同様であるから，本件審決の上記判断は誤りである。 ⑵ 被告の主張本件明細書の比較例１のセルロース粉末Ｈと，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）は，原料，製法の点で一致しておらず，同一の物ではないから，セルロース粉末（試料Ａ）が差分要件を満たすものと認めることはできない。 したがって，本件訂正発明１及び２は，少なくとも差分要件の点において甲１２発明と相違するから，本件訂正発明１及び２が甲１２発明と同一の発明であるとの原告の主張は理由がない。 ４ 取消事由４（甲１２発明を主引用例とする本件訂正発明１及び２の進歩性の判断の誤り）（無効理由５関係）⑴ 原告の主張本 及び２が甲１２発明と同一の発明であるとの原告の主張は理由がない。 ４ 取消事由４（甲１２発明を主引用例とする本件訂正発明１及び２の進歩性の判断の誤り）（無効理由５関係）⑴ 原告の主張本件審決は，①甲１２には，セルロース質物質を酸加水分解してセルロース粒子を得る条件について一般的な記載がないこと，差分要件を満足するための加水分解条件として本件明細書に記載されているような温和な条件下で加水分解することについて記載も示唆もないことからすると，甲１２に接した当業者が，甲１２に基づいて，甲１２発明において，差分要件を満足する セルロース粉末が得られるような加水分解条件を採用する動機付けがあるものと認められないから，上記相違点に係る本件訂正発明１の構成を採用することを容易に想到することができたものとはいえない，②本件訂正発明２も，これと同様である旨判断した。 しかしながら，甲１２の「本発明でいう結晶セルロースとは，精製木材パルプ，竹パルプ，コットンリンター，ラミーなどのセルロース質物質を酸加水分解，あるいはアルカリ酸化分解して得られるものであって，平均重合度は１００～３７５，好ましくは１８０～２２０の白色粉末状の物質である。」（【００１６】）との記載に照らすと，加水分解（あるいはアルカリ酸化分解）によって得られる結晶セルロースの平均重合度は，１００～３７５の範囲になるように調節する必要がある。そして，セルロースの平均重合度は主として加水分解により低下するから，当業者は，この範囲の平均重合度となるように加水分解反応工程を調節すべく，「１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間」と異なる加水分解条件を採用する動機付けがあり，より穏やかな加水分解条件とするかどうかは，目的とする平均重合度にするために当業者が通常行う単なる設計的事項にす ０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間」と異なる加水分解条件を採用する動機付けがあり，より穏やかな加水分解条件とするかどうかは，目的とする平均重合度にするために当業者が通常行う単なる設計的事項にすぎない。 したがって，甲１２に基づいて，甲１２発明において，当業者は上記相違点に係る本件訂正発明１の構成を採用することを容易に想到することができたものであるから，本件審決の上記判断は誤りである。 ⑵ 被告の主張甲１２には，差分要件についての開示も示唆もなく，まして差分要件を備えるための具体的な手段の開示もないから，原告の主張は理由がない。 第４ 当裁判所の判断 １ 本件明細書の記載事項について⑴ 本件明細書（甲１）には，次のような記載がある（下記記載中に引用する表１ないし表６については別紙１を参照）。 ア 【０００１】【発明の属する技術分野】【０００２】本発明は，医薬，食品，工業用途において使用される圧縮成形用賦形剤に適するセルロース粉末に関する。より詳細には，医薬用途において，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れる圧縮成形用賦形剤に適するセルロース及びそれからなる賦形剤に関する。 【従来の技術】【０００３】医薬品の錠剤化は生産性が高いということのほか，輸送や使用時に取扱い易いという利点がある。そのため圧縮成形用賦形剤には，輸送や使用に際して錠剤が磨損や破壊しない程度の硬度を付与するための成形性が必要である。また医薬品用途における錠剤は，薬効の正確な発現のために１錠中の医薬品含量が均一であることが求められ，医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体を打錠して錠剤化する際には，該粉体が打錠機の臼に均一量充填される必要がある。そのため圧縮成形用賦形剤は成形性に加えて十分な流動性が必 が均一であることが求められ，医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体を打錠して錠剤化する際には，該粉体が打錠機の臼に均一量充填される必要がある。そのため圧縮成形用賦形剤は成形性に加えて十分な流動性が必要となる。さらに医薬品錠剤はこれらの性質に加えて，服用後の速やかな薬効発現のために崩壊時間が短くなければならない。崩壊が速いほど，医薬品はそれだけ速く消化管液に溶解しやすいため，血中への移行が速くなり薬効を発現しやすくなる。そのため圧縮成形用賦形剤は，成形性，流動性に加え，速やかな崩壊性を備えている必要がある。 多くの活性成分原料は圧縮しても成形ができないために，圧縮成形用賦形剤を配合して錠剤化される。一般に，錠剤中の圧縮成形用賦形剤の配合量が多いほど錠剤硬度は高くなり，また，圧縮応力が高いほど錠剤強度は高くなる。安全性や上記観点より，圧縮成形用賦形剤としては結晶セルロ ースがよく使用される。 【０００４】ところが，例えば医薬分野において成形性の乏しい活性成分等を錠剤化する場合には，実用的な錠剤硬度を得るために過剰の圧縮応力をかけざるを得ず，打錠機に負担をかけるため臼杵の消耗を早め，また得られた錠剤の崩壊時間が遅延するという問題があった。薬物等の活性成分の配合量が多い場合，漢方薬等の比容積の大きな原末を配合した場合，錠剤の飲み易さを改善するために小型化する場合等では，賦形剤の配合量が著しく制限されるため，所望の錠剤硬度を得られず輸送中の磨損や破壊といった問題が生じる。また，さらには打圧感受性の活性成分，例えば酵素，抗生物質等では打圧による発熱や圧力によって活性成分が失活するため，実用硬度を得ようとすると含量が低下して錠剤化できない等の問題がある。上記の問題解決のためには，十分な流動性や崩壊性を備え，かつ少量添加でも十分な錠剤 よる発熱や圧力によって活性成分が失活するため，実用硬度を得ようとすると含量が低下して錠剤化できない等の問題がある。上記の問題解決のためには，十分な流動性や崩壊性を備え，かつ少量添加でも十分な錠剤硬度を付与できる，あるいは低打圧でも十分な錠剤硬度を付与できる等の従来よりも優れた成形性を有する圧縮成形用賦形剤が必要となる。 従って医薬用賦形剤として使用されるセルロース粉末の機能としては圧縮成形性，崩壊性，流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいのであるが，圧縮成形性と他の崩壊性，流動性とは相反する性質であるため，成形性が高いにもかかわらず崩壊性，流動性にも優れるセルロース粉末は知られていなかった。 【０００５】従来セルロース粉末としては結晶セルロース，粉末セルロースが知られており，医薬，食品，工業用途で使用されてきた。 特公昭４０－２６２７４号公報には平均重合度が１５～３７５，見掛け比容積が１．８４～８．９２ｃｍ３／ｇ，粒度が３００μｍ以下の結晶セルロースが記載されている。また特公昭５６－２０４７号公報には平均重合 度が６０～３７５，見掛け比容積が１．６～３．１ｃｍ３／ｇ，見掛け密比容積が１．４０ｃｍ３／ｇ以上，２００メッシュ以上が２－８０重量％であり，安息角が３５－４２°である結晶セルロースが記載されている。またＤＥ２９２１４９６号公報には流動可能な非繊維性，水不溶性のセルロース粉末としてセルロース物質を酸加水分解し，固形分濃度を３０－４０重量％とし，次いで１４０－１５０℃で棚段乾燥することによって平均重合度１５０のセルロース粉末を製造するという記載がある。さらにはＲＵ２０５０３６２号公報には粉末セルロースの安定なゲル生成を目的として，セルロースを含む原料に鉱酸又は酸性塩の溶液を含浸させて，高温で加水分解を セルロース粉末を製造するという記載がある。さらにはＲＵ２０５０３６２号公報には粉末セルロースの安定なゲル生成を目的として，セルロースを含む原料に鉱酸又は酸性塩の溶液を含浸させて，高温で加水分解を行うと同時に原料層を１０－１０００ｓ－１の剪断速度で１－１０分間攪拌することにより平均重合度が４００以下の粉末セルロースを得るという方法について記載がある。しかしこれらの公報に具体的に開示されている結晶セルロース，粉末セルロースでは乾燥後の７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ，見掛け比容積，見掛けタッピング比容積が小さく圧縮成形性に劣るという課題があった。 【０００６】また特開昭６３－２６７７３１号公報には特定の平均粒径（３０μｍ以下），比表面積が１．３ｍ２／ｇ以上であるセルロース粉末が記載されているが，粉砕工程を経るために７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄが小さく成形性が不十分であり，また粒子が小さく軽質なため流動性が悪く，さらには見掛けタッピング比容積が小さくなりすぎて崩壊性が著しく悪いという課題があった。 また，特開平１－２７２６４３号公報には特定の結晶形（セルロースＩ型）を有し，直径０．１μｍ以上の細孔の気孔率が２０％以上で，かつ３５０メッシュ以上が９０％以上であるセルロース粉末について，特開平２－８４４０１号公報には結晶形がＩ型で，比表面積が２０ｍ２／ｇ以上，直 径０．０１μｍ以上の細孔の全容積が０．３ｃｍ３／ｇ以上，平均粒径が大きくとも１００μｍであるセルロース粉末について記載がある。しかしこれらは成形性が比較的高いものの乾燥粉体のＬ／Ｄが２．０未満であり本発明のものと異なる。また粒子の窒素比表面積が大きすぎるため，圧縮時に導水管が減少してしまい，崩壊性が悪くなり好ましくない。さらに該発明のセルロース粉末は加水分解後，乾燥前 ／Ｄが２．０未満であり本発明のものと異なる。また粒子の窒素比表面積が大きすぎるため，圧縮時に導水管が減少してしまい，崩壊性が悪くなり好ましくない。さらに該発明のセルロース粉末は加水分解後，乾燥前のスラリー媒体として有機溶媒を使用し噴霧乾燥したものであるが，有機溶媒を使用するため防爆構造の乾燥機や有機溶媒の回収システムが必要になる等，コスト高となり実用化されていない。 イ 【０００７】また特開平６－３１６５３５号公報には，セルロース質物質を酸加水分解又はアルカリ酸化分解して得られる平均重合度１００－３７５，酢酸保持率２８０％以上，かつ，定数ａ及びｂがそれぞれ０．８５－０．９０，０．０５－０．１０の川北の式で表される圧縮特性を有する結晶セルロースであって，見掛け比容積が４．０－６．０ｃｍ３／ｇ，見掛け密比容積が２．４ｃｍ３／ｇ以上，比表面積が２０ｍ２／ｇ未満であり，実質的に３５５μｍ以上の粒子がなく平均粒径が３０－１２０μｍである結晶セルロースについての記載がある。該公報の結晶セルロース粉末は成形性と崩壊性のバランスに優れるものとの記載があるが，具体的に開示されている，最もバランスに優れる実施例について安息角を実測すると５５°を超えており流動性は十分満足のいくものではない。また該公報の結晶セルロースでは，特に高打圧下で成形した場合に高硬度を付与できるものの，乾燥後の粒子の水蒸気比表面積が低く錠剤中の導水管が減少しているため，崩壊が遅延するという問題や，流動性の不良な活性成分が多く配合される処方等では，流動性に劣るために錠剤重量の変動係数が大きくなり薬物の含量均一性に影響を及ぼすという課題があった。 【０００８】さらに特開平１１－１５２２３３号公報には平均重合度が１００－３７５，７５μｍ篩を通過し３８μｍ篩上に 動係数が大きくなり薬物の含量均一性に影響を及ぼすという課題があった。 【０００８】さらに特開平１１－１５２２３３号公報には平均重合度が１００－３７５，７５μｍ篩を通過し３８μｍ篩上に残留する粒子が全重量の７０％以上で，かつ，粒子のＬ／Ｄ（長径短径比）の平均値が２．０以上である結晶セルロースについての記載がある。しかし該公報の結晶セルロースは安息角の記載がなく，具体的に開示されている，特開平６－３１６５３５号公報の結晶セルロースを篩分する結晶セルロースでは特開平６－３１６５３５号公報の結晶セルロースよりもさらに一層流動性，崩壊性が悪くなるという欠点を有していた。また特開昭５０－１９９１７号公報には精製パルプを前処理によって平均重合度が４５０－６５０になるまで解重合させ，見掛けタッピング比容積が１．６７－２．５０ｃｍ３／ｇ，２００メッシュ篩を５０％以上が通過する粒度にまで機械的粉砕処理を行う錠剤成形用添加剤の製造方法が記載されている。しかし該公報のセルロース粉末では重合度が高く繊維性が発現するために，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄや見掛け比容積が大きくなりすぎて，崩壊性，流動性に劣るという欠点があった。また見掛け比容積のわりに見掛けタッピング比容積が小さいことも圧縮した錠剤の崩壊性を悪化させる原因である。 【０００９】以上のように従来のセルロース粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランス良く併せ持つものは知られていなかった。 また，医薬品は活性成分の安定性改善，薬物放出速度の調整，味のマスキング，あるいは腸溶化を目的としてコーティングを施した顆粒や細粒剤等の粒剤，あるいはコーティング剤と薬物を混合して他の成分と造粒したマトリックスタイプの粒剤の形態をとることが多い。この粒剤が１ｍｍ程度以下の大きさの場合は取 としてコーティングを施した顆粒や細粒剤等の粒剤，あるいはコーティング剤と薬物を混合して他の成分と造粒したマトリックスタイプの粒剤の形態をとることが多い。この粒剤が１ｍｍ程度以下の大きさの場合は取扱い易さの観点からカプセル剤とすることがほとんどであったが，コストや服用性の観点から賦形剤と混合して圧縮成 形した錠剤とする方が好ましい。しかし，徐放性コーティング顆粒，苦味マスキング顆粒，腸溶性コーティング顆粒等のコーティング皮膜を有する顆粒を圧縮して錠剤にすると，圧縮応力によってコーティング皮膜が損傷を受け，口腔内，胃腸内において溶出速度が増加してしまうために，期待した薬効の発現が達成されないという問題があった。この問題の解決として，特開昭５３－１４２５２０号公報には結晶セルロースを用いる方法，特開昭６１－２２１１１５号公報には錠剤に対して約１０－５０％の結晶セルロースを用いる方法，特開平３－３６０８９号公報には平均粒径３０μｍ以下，比表面積が１．３ｍ２／ｇ以上である結晶セルロースを用いる方法，特開平５－３２５４２号公報には直径が０．０１μｍ以上の細孔容積が０．３ｃｍ３／ｇ以上の多孔構造を有し，比表面積が２０ｍ２／ｇ以上である結晶セルロースを用いる方法，特開平８－１０４６５０号公報には平均重合度が１５０－２２０，見掛け比容積が４．０－６．０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２．４ｃｍ３／ｇ以上，比表面積が２０ｍ２／ｇ未満，酢酸保持率が２８０％以上，３５５μｍ以上の粒子が５重量％未満で，かつ平均粒子径が３０－１２０μｍの粒度分布を有し，定数ａ及びｂがそれぞれ０．８５－０．９０，０．０５－０．１０の川北の式で表される圧縮特性を有し，５００ｍｇを１０ＭＰａで１０秒間圧縮するときに得られる底面積が１ｃｍ２の円柱状成型体が，直径方向の破 数ａ及びｂがそれぞれ０．８５－０．９０，０．０５－０．１０の川北の式で表される圧縮特性を有し，５００ｍｇを１０ＭＰａで１０秒間圧縮するときに得られる底面積が１ｃｍ２の円柱状成型体が，直径方向の破壊強度が１０ｋｇ以上（ＳＩ単位系換算値１００Ｎ以上）でかつ崩壊時間が１００秒以内となる圧縮成形特性をもつ結晶セルロースを用いる方法が記載されている。 【００１０】しかし特開昭５３－１４２５２０号公報，及び特開昭６１－２２１１１５号公報の方法では結晶セルロースの圧縮成形性が低いために実用硬度を得るためには圧縮応力をかけざるを得ず，コーティング被膜の損傷を十分 に抑えることができないという欠点があった。特開平３－３６０８９号公報の方法では結晶セルロースの流動性が悪いため，錠剤調製時に顆粒と分離偏析を起こしやすいという問題があった。また特開平５－３２５４２号公報の結晶セルロースは有機溶媒を使用して調製されるため，コスト高となり実用的でないという欠点があった。顆粒強度が低い場合等，圧縮応力をかけられない場合には圧縮応力低減のため結晶セルロース含有量を増す必要があるが，その場合特開平８－１０４６５０号公報の結晶セルロースでは，崩壊が著しく悪くなり使用が制限されるという欠点があった。 【００１１】また多くの医薬品活性成分は微粒子化して使用することが多く，流動性が著しく悪いため直接圧縮法（直打法）による圧縮成形は容易ではない。 特に医薬品活性成分の添加量が多くなるほど圧縮成形が困難となる。上記特開平８－１０４６５０号公報には漢方薬粉末又は生薬粉末に対して，上述の通りの結晶セルロースと流動化剤，崩壊剤とを用いると直接打錠法に供することのできる程度の流動性を確保することができ，成形性と崩壊性のバランスに優れた錠剤が得られることについて記載され 対して，上述の通りの結晶セルロースと流動化剤，崩壊剤とを用いると直接打錠法に供することのできる程度の流動性を確保することができ，成形性と崩壊性のバランスに優れた錠剤が得られることについて記載されている。しかし漢方粉末又は生薬粉末に限らず，成形性の乏しい医薬品活性成分についてその製剤中の含有量が増した時には十分な流動性が得られない，また崩壊剤が十分量でないと崩壊遅延や溶出率の低下を起こす等の問題があった。 また医薬品活性成分粉末は圧縮成形性に乏しく賦形剤の添加なしには成型物が得られないため，医薬品活性成分に賦形剤を加えて湿式又は乾式の公知の方法を用いて顆粒化する工程を経ることで圧縮成形性，崩壊性，流動性を確保した後に圧縮成形する顆粒圧縮法を用いることが汎用される。また顆粒製造時に顆粒内部とは別に，顆粒外にも賦形剤を添加することにより賦形剤の添加効果を高める手段として，後末法が用いられることも多い。 特公平５－３８７３２号公報には，平均粒径３０μｍ以下，比表面積が１． ３ｍ２／ｇ以上である結晶セルロースを用いる方法，特開平８－１０４６５０号公報にも特定の結晶セルロースを用いて顆粒圧縮法により錠剤化する方法について記載されている。しかしこれらの結晶セルロースでは圧縮応力が増した時の崩壊遅延や溶出率の低下を起こす等の問題があった。 ウ 【００１２】【発明が解決しようとする課題】本発明は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを目的とする。また，このセルロース粉末を含有することで，特に高打圧下で成形した場合に高硬度であり，かつ崩壊遅延を助長しない錠剤や，圧縮成形したときに顆粒の破壊，顆粒の被膜の損傷が少なく薬物放出特性の変化が少ない顆粒含有錠剤，さらには薬物含有量が多い場合において 下で成形した場合に高硬度であり，かつ崩壊遅延を助長しない錠剤や，圧縮成形したときに顆粒の破壊，顆粒の被膜の損傷が少なく薬物放出特性の変化が少ない顆粒含有錠剤，さらには薬物含有量が多い場合においても錠剤重量にばらつきを生じることなく，硬度崩壊のバランスのとれた錠剤を提供することを目的とする。 エ 【００１３】【課題を解決するための手段】本発明者らは上述した現状に鑑み鋭意検討した結果，セルロース粉末の粉体物性を特定範囲に制御することに成功し，成形性，流動性，崩壊性の諸性質のバランスに優れるセルロース粉末を見出し，本発明を達成したものである。即ち本発明は，下記のとおりである。 （１）平均重合度が１５０～４５０，７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）が２.０～４.５，平均粒子径が２０～２５０μｍ，見掛け比容積が４.０～７.０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.４～４.５ｃｍ３／ｇ，安息角が５５°以下であるセルロース粉末，（２）平均重合度が２３０～４５０である（１）のセルロース粉末，（３）平均重合度がレベルオフ重合度ではない（１）又は（２）のセルロース粉末， （４）安息角が５４°以下である（１）～（３）のいずれかのセルロース粉末，（５）水蒸気吸着による比表面積が８５ｍ２／ｇ以上である（１）～（４）のいずれかのセルロース粉末，（６）セルロース粉末０．５ｇを２０ＭＰａで圧縮した錠剤の破壊荷重が１７０Ｎ以上であって，その崩壊時間が１３０秒以下である（１）～（５）のいずれかのセルロース粉末，（７）セルロース粉末と乳糖との等量混合物０．５ｇを８０ＭＰａで圧縮した錠剤の破壊荷重が１５０Ｎ以上であって，その崩壊時間が１２０秒以下である（１）～（６）のいずれかのセルロース粉末，【００１４】（８）ⅰ）天 末と乳糖との等量混合物０．５ｇを８０ＭＰａで圧縮した錠剤の破壊荷重が１５０Ｎ以上であって，その崩壊時間が１２０秒以下である（１）～（６）のいずれかのセルロース粉末，【００１４】（８）ⅰ）天然セルロース質物質の加水分解反応工程又はその後の工程における溶液攪拌力を制御することにより，ａ）平均重合度が１５０～４５０，かつｂ）湿潤状態の平均Ｌ／Ｄが３.０～５.５であるセルロース粒子を含むセルロース分散液を得る工程，ｉｉ）得られたセルロース分散液を品温１００℃未満で噴霧乾燥する工程，を含むセルロース粉末の製造方法，（９）平均重合度が２３０－４５０である（８）のセルロース粉末の製造方法，（１０）平均重合度がレベルオフ重合度ではない（８）又は（９）のセルロース粉末の製造方法，（１１）乾燥工程が品温が１００℃未満の条件下で噴霧乾燥する工程である（８）～（１０）のいずれかのセルロース粉末の製造方法，（１２）（８）～（１１）のいずれかの製造方法により得られ得るセルロース粉末，（１３）（１）～（７）及び（１２）のいずれかのセルロース粉末からな る賦形剤，（１４）（１）～（７）及び（１２）のいずれかのセルロース粉末又は（１３）の賦形剤を含む成型体，（１５）成型体が１つ以上の活性成分を含む錠剤である（１４）の成型体，（１６）活性成分を３０重量％以上含む（１５）の成型体，（１７）圧縮に弱い活性成分を含む（１４）～（１６）のいずれかの成型体，（１８）活性成分が被覆されている（１７）の成型体，（１９）成型体が速崩壊性である（１４）～（１８）のいずれかの成型体，（２０）流動化剤を含む（１４）～（１９）のいずれかの成型体。 オ 【００１５】【発明の実施の形態】以下本発明について詳細に説明する。 本発明の １４）～（１８）のいずれかの成型体，（２０）流動化剤を含む（１４）～（１９）のいずれかの成型体。 オ 【００１５】【発明の実施の形態】以下本発明について詳細に説明する。 本発明のセルロース粉末は，その平均重合度が１５０～４５０，好ましくは２００～４５０，さらに好ましくは２３０～４５０である必要がある。平均重合度が１５０未満だと成形性が不足するので好ましくなく，また４５０を超えると繊維性が強く現れるため粉体の流動性及び崩壊性が低下するので好ましくない。平均重合度が２３０～４５０の場合は成形性，崩壊性，流動性のバランスが特に優れるので好ましい。また平均重合度はレベルオフ重合度ではないことが好ましい。レベルオフ重合度まで加水分解させてしまうと製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。本発明でいうレベルオフ重合度とは２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度をいう。セルロース質物質を温和な条件下で加水分解すると，酸が浸透しうる結晶以外の領域，いわゆる非晶質領域を選択的に解重合させるため， レベルオフ重合度といわれる一定の平均重合度をもつことが知られており（ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）），その後は加水分解時間を延長しても重合度はレベルオフ重合度以下にはならない。従って乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。 【００１６】レベルオフ重合度からどの程度 条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。 【００１６】レベルオフ重合度からどの程度重合度を高めておく必要があるかということについては，５～３００程度であることが好ましい。さらに好ましくは１０～２５０程度である。５未満では粒子Ｌ／Ｄを特定範囲に制御することが困難となり成形性が低下して好ましくない。３００を超えると繊維性が増して崩壊性，流動性が悪くなって好ましくない。 本発明のセルロース粉末は２５０μｍ篩に残留する粒子の割合が５０重量％以下であることが好ましい。２５０μｍを超える粒子は造粒され緻密な構造となるので，５０重量％を超えて存在すると，成形性低下，崩壊悪化の原因となるので好ましくない。好ましくは３０重量％以下，さらに好ましくは１０重量％以下，特に好ましくは５重量％以下である。 本発明のセルロース粉末の平均粒径は２０－２５０μｍである必要がある。２０μｍ未満だと付着凝集性が増してハンドリングが悪く，さらに流動性も悪くなり，また２５０μｍを超えると活性成分との分離偏析が起こり，製剤の含量均一性を悪化させる恐れがあるので好ましくない。好ましくは，２０－１２０μｍである。 本発明のセルロース粉末は７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄが２.０－４.５である必要があり，好ましくは２.２－４.２である。７５μｍ以下 の粒子の平均Ｌ／Ｄが２.０未満だと，塑性変形性及び成形性が低下し好ましくない。４.５を超えると流動性，崩壊性が悪化するので好ましくない。また繊維性が現れ弾性回復しやすくなるためか，成形性を損なう傾向にある。 【００１７】粉体の塑性変形性の指標として平均降伏圧があり，この値が低いほど塑性変形性が良く，圧縮成形性 好ましくない。また繊維性が現れ弾性回復しやすくなるためか，成形性を損なう傾向にある。 【００１７】粉体の塑性変形性の指標として平均降伏圧があり，この値が低いほど塑性変形性が良く，圧縮成形性に優れる。本発明の高成形性賦形剤は，該粉体０.５ｇを１０ＭＰａまで圧縮したときの平均降伏圧が３５ＭＰａ以下であることが好ましい。平均降伏圧が３５ＭＰａを超えると，成形性が低下し好ましくなく，特に好ましくは３０ＭＰａ以下である。本発明のセルロース粉末は見掛け比容積が４.０－７.０ｃｍ３／ｇである必要がある。見掛け比容積が４.０ｃｍ３／ｇ未満であると成形性が低下し，７.０ｃｍ３／ｇを超えると崩壊性，流動性が低下するので好ましくない。また繊維性が現れ弾性回復しやすくなるためか，成形性を損なう傾向にある。好ましくは４.０－６.５ｃｍ３／ｇ，特に好ましくは４.２－６.０ｃｍ３／ｇである。 見掛けタッピング比容積は２.４－４.５ｃｍ３／ｇである必要がある。 好ましくは２.４－４.０ｃｍ３／ｇ，特に好ましくは２.４－３.５ｃｍ３／ｇである。見掛け比容積が４.０－７.０ｃｍ３／ｇの範囲にあっても，見掛けタッピング比容積が２.４ｃｍ３／ｇ未満であると，錠剤にしたときに圧密化されすぎて崩壊性が悪化するので好ましくない。 【００１８】また，本発明のセルロース粉末は安息角が５５°以下である必要がある。セルロース粉末では安息角が５５°を超えると，流動性が著しく悪くなる。特に流動性の乏しい活性成分を多量に加えて錠剤化する際には，圧縮成形用賦形剤の流動性が悪いと錠剤の重量変動が大きくなって実用 に供さない。好ましくは５４°以下，さらに好ましくは５３°以下である。特に好ましくは５２°以下である。本発明でいう安息角とは粉体水分を３.５～４.５％に調整した後，パウ 動が大きくなって実用 に供さない。好ましくは５４°以下，さらに好ましくは５３°以下である。特に好ましくは５２°以下である。本発明でいう安息角とは粉体水分を３.５～４.５％に調整した後，パウダーテスター（ホソカワミクロン㈱製）で測定した安息角である。このような優れた流動性を付与するためには，特定範囲の圧縮度［％］（＝１００×（見掛けタッピング密度［ｇ／ｃｍ３］－見掛け密度［ｇ／ｃｍ３］）／見掛けタッピング密度［ｇ／ｃｍ３］）を有していることが好ましく，圧縮度がおおよそ３０－５０％の範囲にあることが好ましい。さらに好ましくは３０－４９％，特に好ましくは３０－４７％である。 但し，本発明でいう見掛けタッピング密度及び見掛け密度とはそれぞれ本発明で定義した見掛けタッピング比容積の逆数及び見掛け比容積の逆数である。 また，本発明のセルロース粉末は，水蒸気吸着による比表面積が８５㎡／ｇ以上であることが好ましい。８５㎡／ｇ未満だと粒子中への水侵入面積が小さいために，錠剤にした時の導水管量も小さくなって崩壊性が低下するため好ましくない。この値の上限は特に限定しないが，乾燥によって減少する値と考えられることから，未乾燥物の値が一応の目安とするとおよそ２００㎡／ｇ程度である。 【００１９】また本発明のセルロース粉末は，窒素吸着法による比表面積が０.５－４.０㎡／ｇの範囲にあることが好ましい。０.５㎡／ｇ未満では成形性が低下して好ましくない。４.０㎡／ｇを超えると崩壊性が著しく悪化するので好ましくない。好ましくは０.８－３.８㎡／ｇ，さらに好ましくは０.８－３.５㎡／ｇである。 窒素比表面積が増すと，圧縮時に粒子間隙（導水管）の潰れが起こり崩壊が悪くなる傾向にあるが，一定範囲内であればこの値が高くとも水 蒸気比表面積を一定量以上 くは０.８－３.５㎡／ｇである。 窒素比表面積が増すと，圧縮時に粒子間隙（導水管）の潰れが起こり崩壊が悪くなる傾向にあるが，一定範囲内であればこの値が高くとも水 蒸気比表面積を一定量以上に制御すれば導水管量を維持でき，崩壊性を損なわないようにすることができる。成形性を示す実用的な物性値は成型体の硬度であり，この値が大きいほど圧縮成形性に優れる。また，崩壊性を示す実用的な物性値は成型体の崩壊時間であり，この時間が短いほど崩壊性がよい。一般に硬度が高いほど崩壊性が悪化すること，医薬品等の活性成分は成形性の乏しいものが多く，高打圧で圧縮せざるを得ないことを考慮すると，高打圧で圧縮した成型体の錠剤硬度と崩壊時間のバランスが実用的に重要である。 本発明のセルロース粉末０.５ｇを２０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径１.１３ｃｍの円柱状成型体は直径方向の破壊荷重が１７０Ｎ以上であることが好ましい。さらに好ましくは１８０Ｎ以上である。特に好ましくは１９０Ｎ以上である。またその崩壊時間（３７℃純水溶液，ディスクあり）は１３０秒以下であることが好ましい。 さらに好ましくは１２０秒以下である。特に好ましくは１００秒以下である。また，本発明のセルロース粉末と乳糖（ＤＭＶ社製，Ｐｈａｒｍａｔｏｓｅ １００Ｍ）との等量混合粉体０.５ｇを８０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径１.１３ｃｍの円柱状成型体は直径方向の破壊荷重が１５０Ｎ以上であることが好ましい。さらに好ましくは１７０Ｎ以上である。特に好ましくは１８０Ｎ以上である。またその崩壊時間（３７℃純水溶液，ディスクあり）は１２０秒以下であることが好ましい。さらに好ましくは１１０秒以下である。特に好ましくは９０秒以下である。 【００２０】また，本発明のセルロース粉 その崩壊時間（３７℃純水溶液，ディスクあり）は１２０秒以下であることが好ましい。さらに好ましくは１１０秒以下である。特に好ましくは９０秒以下である。 【００２０】また，本発明のセルロース粉末は，該粉体０．０５ｇを９０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径０．８ｃｍの円柱状成形体が，アセトニトリル溶媒浸漬処理後，下式（１）の吸着特性を有することが好 ましい。 ｌｎ［θｅ／（θｅ－θ）］＝Ｋａ・ｔ （１）（但しＫａ≧０．０２００ｍｉｎ－１であり，θｅは相対湿度５５％ＲＨ下での錠剤の飽和水蒸気吸着率［％］，θは水蒸気吸着時間ｔ［分］における相対湿度５５％ＲＨ下での錠剤の水蒸気吸着率［％］を表す。）本発明でいうアセトニトリル溶媒浸漬処理とは円柱状成形体をアセトニトリル溶媒が十分浸透するよう４８時間浸漬した後，２５℃，窒素気流下，相対湿度が０％ＲＨになるまで乾燥することをいう。操作の過程で吸湿や吸着が考えられる場合，例えば（１）式の直線性が低い場合には加熱真空乾燥してセルロース表面を清浄する必要がある。Ｋａ値が０．０２００ｍｉｎ－１未満であると水の吸着速度が遅く，崩壊時間が長くなる傾向にあるため好ましくない。アセトニトリル溶媒浸漬処理の効果は以下のように推定している。セルロース粉末の圧縮では粒子間水素結合の増大と，粒子内ミクロ空隙（導水管）の潰れが起こるが，高密度に圧縮された円柱状成形体をアセトニトリルに浸漬すると，アセトニトリルは粒子間水素結合部位には入らず，粒子内ミクロ空隙（導水管）に侵入し，導水管径を拡大する作用があるようである。 すなわち，セルロース粉末中の粒子内ミクロ空隙（導水管）を圧縮後に多く残している錠剤ほど，アセトニトリル溶媒が浸透してその導水管径を広げるために，その後の水蒸気吸着速度が速くな があるようである。 すなわち，セルロース粉末中の粒子内ミクロ空隙（導水管）を圧縮後に多く残している錠剤ほど，アセトニトリル溶媒が浸透してその導水管径を広げるために，その後の水蒸気吸着速度が速くなるものと思われる。そしてこのような錠剤ほど水を速く吸収するため水中崩壊時間が短くなるものと思われる。また，Ｋａ値の上限については特に定めていないが，この値が大きいほど崩壊時間が短くなる傾向があり，好ましくは０．０４００ｍｉｎ－１以下であることが好ましい。Ｋａ値の好ましい範囲は０．０２１０－０．０４００ｍｉｎ－１，さらに好ましくは０．０２２０－０．０４００ｍｉｎ－１である。 カ 【００２１】本発明のセルロース粉末の製造方法は，ｉ）天然セルロース質物質の加水分解反応工程又はその後の工程における溶液攪拌力を制御することにより，ａ）平均重合度が１５０－４５０，かつｂ）湿潤状態の平均Ｌ／Ｄが３.０－５.５であるセルロース粒子を含むセルロース分散液を得る工程，ｉｉ）得られたセルロース分散液を品温１００℃未満で噴霧乾燥する工程，を含む必要がある。 本発明でいう天然セルロース質物質とは，木材，竹，コットン，ラミー等，セルロースを含有する天然物由来の植物性繊維質物質であり，セルロースＩ型の結晶構造を有しているものであることが好ましい。製造収率の観点からはこれらを精製したパルプであることが特に好ましく，α－セルロース含量が８５％以上であることが望ましい。 平均重合度が１５０－４５０のセルロース分散液を得るための条件は，例えば２０－６０℃，０.１－４Ｎの塩酸水溶液中の温和な条件下で加水分解することが挙げられる。しかし，セルロース質物質をレベルオフ重合度まで加水分解してしまうと，製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下 ４Ｎの塩酸水溶液中の温和な条件下で加水分解することが挙げられる。しかし，セルロース質物質をレベルオフ重合度まで加水分解してしまうと，製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。 また，乾燥前のセルロース分散液中の粒子は，湿潤状態で篩過（ＪＩＳ標準篩使用）したとき，７５－３８μｍ篩に残留する粒子の平均Ｌ／Ｄが３.０－５.５の範囲にあることが好ましい。好ましくは３.２－５.２である。セルロース分散液の粒子は乾燥により凝集し，Ｌ／Ｄが小さくなるので，乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つことで高成形性でかつ崩壊性の良好なセルロース粉末が得られる。乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つには，加水分解反応中又はその後の工程における溶液攪拌力を特定の強さに制御することにより達成できる。 【００２２】 反応中又はその後工程における攪拌は，セルロース繊維を短くする作用があり，攪拌が強すぎると粒子の平均Ｌ／Ｄが小さくなって十分な成形性を得られないので，粒子の平均Ｌ／Ｄが３.０以上となるように攪拌力を抑制する必要がある。また攪拌が弱すぎると繊維性が強くなりかえって成形性が低下し，また崩壊が著しく悪くなるので，粒子の平均Ｌ／Ｄが５.５を超えないように攪拌力を維持するのが好ましい。 攪拌力の大きさは例えば以下の経験式（２）により，求められるＰ／Ｖ（ｋｇ・ｍ－１・ｓｅｃ－３）値を参考にして制御することができる。しかしながらＰ／Ｖ値は攪拌槽の大きさ，形状，攪拌翼の大きさ，形状，回転数，邪魔板数等に依存するので絶対的な数値ではない。乾燥前の各工程におけるＰ／Ｖの最大値は０．０１～１００００の範囲内にあり，攪拌槽，攪拌翼の種類毎に回転数を制御することによって上記範囲内で下限，上限値を決定できる。例えばＮｐ 対的な数値ではない。乾燥前の各工程におけるＰ／Ｖの最大値は０．０１～１００００の範囲内にあり，攪拌槽，攪拌翼の種類毎に回転数を制御することによって上記範囲内で下限，上限値を決定できる。例えばＮｐ＝８，Ｖ＝０．０３，ｄ＝０．３ではＰ／Ｖは０．３～８０の範囲に，Ｎｐ＝２．２，Ｖ＝０．０７，ｄ＝０．０５では０．０１～５の範囲に，Ｎｐ＝２．２，Ｖ＝１，ｄ＝１ではＰ／Ｖを１～１００００の範囲にする等，使用する攪拌漕，攪拌翼の回転数を変えた時のＰ／Ｖの値と７５μｍ～３８μｍの粒子の平均Ｌ／Ｄの大きさを比較して適宜決定すればよい。 Ｐ／Ｖ＝（Ｎｐ×ρ×ｎ３×ｄ５）／Ｖ （２）ここでＮｐ（－）は動力数，ρ（ｋｇ／ｍ３）は液密度，ｎ（ｒｐｓ）は攪拌翼の回転数，ｄ（ｍ）は攪拌翼の径，Ｖ（ｍ３）は液の体積である。 【００２３】上記操作により得られたセルロース分散液は乾燥によって粉末にする必要がある。反応後，洗浄，ｐＨ調整した乾燥前のセルロース分散液のＩＣ（電気伝導度）は２００μＳ／ｃｍ以下であることが好ましい。２００μＳ／ｃｍを超えると，粒子の水中での分散性が悪くなり崩壊が悪くなる。 好ましくは１５０μＳ／ｃｍ，さらに好ましくは１００μＳ／ｃｍ以下である。セルロース分散液を調製する際には水の他，本件発明の効果を損なわない範囲であれば，有機溶媒を少量含む水であってもよい。 成形性，流動性，崩壊性のバランスがよいセルロース粉末を得るためには，品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行うことが好ましい。本発明でいう品温とは，噴霧乾燥時の入口温度ではなく排風温度のことである。噴霧乾燥では反応後のセルロース分散液中の凝集粒子が全方向からの熱収縮応力によって圧密され，緻密化（重質化）して流動性が良好なものとなり，また凝集粒子間の水素結合が弱いために崩壊性が良 ことである。噴霧乾燥では反応後のセルロース分散液中の凝集粒子が全方向からの熱収縮応力によって圧密され，緻密化（重質化）して流動性が良好なものとなり，また凝集粒子間の水素結合が弱いために崩壊性が良好なものになる。乾燥前のセルロース粒子分散液濃度は２５重量％以下であることが好ましい。さらに好ましくは２０重量％以下である。セルロース分散液濃度が高すぎると乾燥中に粒子が凝集しすぎてしまい，乾燥後の粒子の平均Ｌ／Ｄが低下し，嵩密度が増大するために成形性が低下して好ましくない。またセルロース分散液濃度の下限は１重量％以上であることが好ましい。１重量％未満では流動性が悪化するため好ましくない。また生産性の観点からもコスト高となり好ましくない。 【００２４】品温が１００℃未満で噴霧乾燥を行う本発明の乾燥方法に比べて，特開平６－３１６５３５号公報，特開平１１－１５２２３３号公報に記載されたセルロース分散液を１００℃以上の温度で加熱後，噴霧乾燥する又はドラム乾燥する方法，あるいは加熱せずに薄膜状態で乾燥する方法では凝集粒子間の水素結合が強固に形成されてしまうため崩壊性が低下して好ましくない。このような乾燥方法ではたとえ乾燥前の粒子のＬ／Ｄが特定範囲下限未満であっても，スラリー中のセルロース粒子が粒子の長軸方向に揃った状態で凝集しやすいために，乾燥による粒子のＬ／Ｄ低下を抑制することができ良好な成形性を付与することができるもの の，同時に崩壊性，流動性を同時に付与することはできない。成形性に加えて流動性，崩壊性の良好なものを得るためには，乾燥前に粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御しておき，品温が１００℃未満で噴霧乾燥することによって初めて達成される。乾燥前の粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御するためには，上述したように平均重合度がレベルオフ重合度とな 子のＬ／Ｄを特定範囲に制御しておき，品温が１００℃未満で噴霧乾燥することによって初めて達成される。乾燥前の粒子のＬ／Ｄを特定範囲に制御するためには，上述したように平均重合度がレベルオフ重合度とならない条件で加水分解することが好ましい。 また，ドラム乾燥，薄膜乾燥で得られるセルロース粉末では，所望の粉体物性を与えるためには乾燥後に粉砕することが必須であるが，全ての粒子を粉砕してしまうと，粒子表面が緻密でなくなり凹凸が生じるためか，粒子同士の摩擦による静電気の発生量が多いことも流動性が悪くなる要因であり好ましくない。但し，本発明の効果を損なわない程度に，乾燥後に粉砕することは可能である。 【００２５】乾燥前スラリーを有機溶媒により全置換又は必要以上に置換後に乾燥する方法では，有機溶媒が粒子間隙から蒸発する際の毛細管力が水に比較して低くなり，粒子間水素結合の形成を抑制するため，窒素比表面積が増大しすぎて崩壊性が低下して好ましくない。有機溶媒の添加はスラリー溶媒の５０重量％以下，好ましくは３０重量％以下，特に好ましくは２０重量％以下である。また有機溶媒を大量に使用する場合には乾燥設備の防爆化，有機溶媒回収設備等，設備が大がかりとなりコスト高になる観点からも好ましくない。 また本発明のセルロース粉末は乾燥減量が８％以下の範囲にあることが好ましい。８％を超えると成形性が悪くなり好ましくない。 本発明でいう賦形剤とは，医薬，食品，工業用途において，活性成分を公知の方法を用いて製剤化する際に，結合剤，崩壊剤，造粒助剤，充填剤，流動化剤等の目的で使用されるものをいう。好ましくは圧縮成形性，崩壊 性，流動性のバランスに特に優れる圧縮成形用賦形剤である。 本発明でいう成型体とは，本発明のセルロース粉末を含み，混合，攪拌，造粒，打錠，整 使用されるものをいう。好ましくは圧縮成形性，崩壊 性，流動性のバランスに特に優れる圧縮成形用賦形剤である。 本発明でいう成型体とは，本発明のセルロース粉末を含み，混合，攪拌，造粒，打錠，整粒，乾燥等の公知の方法を適宜選択して加工した成型物をいう。成型物の例としては，医薬品に用いる場合，錠剤，散剤，細粒剤，顆粒剤，エキス剤，丸剤，カプセル剤，トローチ剤，パップ剤の固形製剤等が挙げられる。医薬品に限らず，菓子，健康食品，食感改良剤，食物繊維強化剤等の食品，固形ファンデーション，浴用剤，動物薬，診断薬，農薬，肥料，セラミックス触媒等に利用されるものも本発明に含まれる。 本発明でいう成型体は，本発明のセルロース粉末を含有していればよく，その量は特に限定しないが，好ましくは成型体重量に対して１重量％以上必要である。１重量％未満では成型体が磨損，破壊するなどして十分な物性を付与できない。好ましくは，３重量％以上，好ましくは５重量％以上である。 キ 【００３２】以下，実施例により本発明を詳細に説明するが，これらは本発明の範囲を制限しない。なお，実施例，比較例における各物性の測定方法は以下の通りである。 １）平均重合度第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値。 ２）乾燥前粒子のＬ／Ｄ乾燥前のセルロース分散液中の粒子の平均Ｌ／Ｄは以下のように測定した。セルロース分散液をＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用いて，７５μｍ篩を通過し３８μｍ篩に残留する粒子について，粒子の光学顕微鏡像を画像解析処理し（（株）インタークエスト製，装置：Ｈｙｐｅｒ７００，ソフトウエア：Ｉｍａｇｅｈｙｐｅｒ），粒子に外接する長方形の うち面積が最小となる長 する粒子について，粒子の光学顕微鏡像を画像解析処理し（（株）インタークエスト製，装置：Ｈｙｐｅｒ７００，ソフトウエア：Ｉｍａｇｅｈｙｐｅｒ），粒子に外接する長方形の うち面積が最小となる長方形の長辺と短辺の比（長辺／短辺）を粒子のＬ／Ｄとした。粒子の平均Ｌ／Ｄとしては少なくとも粒子１００個の平均値を用いた。 ３）乾燥減量［％］粉末１ｇを１０５℃，３時間乾燥し，重量減少量を重量百分率で表した。 ４）２５０μｍ篩に残留する粒子の割合［％］目開き２５０μｍのＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用い，ロータップ式篩振盪機（平工製作所製シーブシェーカーＡ型）で試料１０ｇを１０分間篩分し，２５０μｍ篩に残留する粒子の重量を全重量に対する重量百分率で表した。 ５）７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄエアージェットシーブ（ＡＬＰＩＮＥ製，Ａ２００ＬＳ型）を用い，ＪＩＳ標準篩７５μｍで篩過した粒子について，粒子の光学顕微鏡像を画像解析処理し（（株）インタークエスト製，装置：Ｈｙｐｅｒ７００，ソフトウエア：Ｉｍａｇｅｈｙｐｅｒ），粒子に外接する長方形のうち面積が最小となる長方形の長辺と短辺の比（長辺／短辺）を粒子のＬ／Ｄとした。粒子の平均Ｌ／Ｄとしては少なくとも粒子４００個の平均値とした。 但し，個々の粒子は絡まりがないように予めばらけた状態にして測定する必要がある。 【００３３】６）見掛け比容積［ｃｍ３／ｇ］１００ｃｍ３のガラス製メスシリンダーに粉体試料を定量フィーダーなどを用い，２－３分かけて粗充填し，粉体層上面を筆のような軟らかい刷毛で水平にならし，その容積を読みとり，これを粉体試料の重量で除した値である。粉体の重量は容積が７０－１００ｃｍ３程度になるように適宜決定する。 ７）見掛けタッピング比 のような軟らかい刷毛で水平にならし，その容積を読みとり，これを粉体試料の重量で除した値である。粉体の重量は容積が７０－１００ｃｍ３程度になるように適宜決定する。 ７）見掛けタッピング比容積［ｃｍ３／ｇ］市販粉体物性測定機（ホソカワミクロン製，パウダーテスターＴ－Ｒ型）を用い，１００ｃｍ３カップに粉体を充填し，１８０回タッピングした後，カップの体積を，カップに充填されて残る粉体層の重量で除して求めた。 ８）安息角［°］粉体水分（赤外線水分計（ケット科学研究所製，ＦＤ－２２０型，１ｇ，１０５℃）で測定する。）を３．５－４．５％に調整した後，市販粉体物性測定機（ホソカワミクロン製，パウダーテスターＴ－Ｒ型）でオリフィス径０．８ｃｍの金属製ロート（静電気の発生しない材質であること），振動目盛１．５の条件で粉体を落下させ，粉体の作る山の稜線角度（２稜線角度測定，測定間隔３°）を測定した。３回測定の平均値で示した。 ９）圧縮度［％］圧縮度は上記で定義した見掛け比容積，見掛けタッピング比容積を用いて，下式（３）より求めた。 圧縮度＝１００×［（１／見掛けタッピング比容積）－（１／見掛け比容積）］／（１／見掛けタッピング比容積） （３）【００３４】１０）平均粒径［μｍ］粉体試料の平均粒径はロータップ式篩振盪機（平工作所製シーブシェーカーＡ型），ＪＩＳ標準篩（Ｚ８８０１－１９８７）を用いて，試料１０ｇを１０分間篩分することにより粒度分布を測定し，累積重量５０％粒径として表した。 １１）水蒸気比表面積［ｍ２／ｇ］動的水蒸気吸着装置ＤＶＳ－１（ＳｕｒｆａｃｅＭｅａｓｕｒｅｍｅｎｔＳｙｓｔｅｍｓＬｔｄ．製）を用い，吸着ガスとして水蒸気を使用し，以下の測定ステップに従って０－３０％ＲＨの範囲にお ］動的水蒸気吸着装置ＤＶＳ－１（ＳｕｒｆａｃｅＭｅａｓｕｒｅｍｅｎｔＳｙｓｔｅｍｓＬｔｄ．製）を用い，吸着ガスとして水蒸気を使用し，以下の測定ステップに従って０－３０％ＲＨの範囲において試料の水 蒸気吸着量を求め，ＢＥＴ法により算出した。水の分子占有面積は８．１Åとして計算した。試料はセルロース粉末約０．１０ｇを５ｃｍ３サンプル管に入れ１００℃，３時間真空乾燥し，試料中の水分を除去したものを０． ０１－０．０２ｇ上記装置に入れて測定を行った。 （測定ステップ）試料を下記の各相対湿度下に下記の測定時間だけ放置し試料の水蒸気吸着量を測定した。 相対湿度測定時間０％ＲＨ ２００分以下３％ＲＨ １５０分以下６，９，１２，１５，１８，２１，２４，２７，３０％ＲＨ １００分以下【００３５】１２）窒素吸着比表面積［ｍ２／ｇ］島津製作所（株）製フローソーブＩＩ２３００を用い，吸着ガスとして窒素を使用しＢＥＴ法により測定した。 １３）平均降伏圧［ＭＰａ］粉体の水分（赤外線水分計（ケット科学研究所製，ＦＤ－２２０型，１ｇ，１０５℃）で測定する。）を３．５－４．５％に調整した後，粉体試料０．５ｇを，臼（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）に入れ，底面積が１ｃｍ２の平面杵（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）で圧力が１０ＭＰａになるまで圧縮する（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は１ｃｍ／分とした）。応力Ｐとその時の粉体層高さｈ［ｃｍ］をデータ取り込み速度０．０２秒でコンピュータに取り込み記録する。 応力Ｐとその時の粉体層体積Ｖ［ｃｍ３］から計算されるｌｎ［１／（１－Ｄ）］の関係を図示し，応力Ｐ［ＭＰａ］が２－１０ＭＰａの範囲につい て，最小自乗法 ンピュータに取り込み記録する。 応力Ｐとその時の粉体層体積Ｖ［ｃｍ３］から計算されるｌｎ［１／（１－Ｄ）］の関係を図示し，応力Ｐ［ＭＰａ］が２－１０ＭＰａの範囲につい て，最小自乗法で直線回帰し，その傾きｋの逆数を平均降伏圧とした。但しＶ［ｃｍ３］は平面杵の底面積（１ｃｍ２）と応力Ｐにおける粉体層の高さｈ（ｃｍ）の積で表され，粉体層の高さｈは圧縮機の系の歪み（臼杵，ロードセル，プランジャー等の合計の歪み）がない状態で測定しなければならない。また，Ｄは以下の（４）式より計算した。 Ｄ＝［（０．５×（１－Ｗ／１００））／Ｖ］／１．５９ （４）ここでＤは錠剤の充填率，Ｗは赤外線水分計（ケット科学研究所製，ＦＤ－２２０型，１ｇ，１０５℃）で測定した水分［％］，１．５９は空気比較式比重計（ベックマン社製，ピクノメーター９３０）で測定した時のセルロース粉末の真密度［ｇ／ｃｍ３］である。 【００３６】１４）錠剤の水蒸気吸着速度 Ｋａ［１／分］試料０．０５ｇを９０ＭＰａで１０秒間圧縮することによって得られる直径０．８ｃｍの円柱状成形体（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は２９ｃｍ／ｍｉｎとした。）を，アセトニトリル（液体クロマトグラフ用）で４８時間浸漬処理した後，動的蒸気吸着測定装置（（株）マイクロテック・ニチオン製，ＤＶＳ－１型）に入れ，２５℃，窒素気流下，相対湿度を０％ＲＨに設定し，錠剤重量が十分平衡に達する（５分間の重量変動率が０．００１５％／分以下）まで乾燥させる。その後相対湿度を５５％ＲＨに設定し，平衡に達する（５分間の重量変動率が０．００１５％／分以下）まで１分ごとに錠剤重量を記録する。 水蒸気吸着時間ｔとｌｎ「θｅ／（θｅ－θ）］の関係を図示し，２０－１００分の範囲につい ％ＲＨに設定し，平衡に達する（５分間の重量変動率が０．００１５％／分以下）まで１分ごとに錠剤重量を記録する。 水蒸気吸着時間ｔとｌｎ「θｅ／（θｅ－θ）］の関係を図示し，２０－１００分の範囲について最小自乗法で直線回帰し，その傾きをＫａとする。 但し相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の飽和水蒸気吸着率θｅ［％］，水蒸気吸着時間ｔでの相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の水蒸気吸着率θ［％］はそれぞれ以下のように求める。 θｅ＝１００×ｍｓ／ｍ０［％］ （５）θ＝１００×ｍｔ／ｍ０［％］ （６）ここでｍ０は相対湿度０％ＲＨで十分平衡に達した時の錠剤重量［ｇ］，ｍｔは水蒸気吸着時間ｔでの相対湿度５５％ＲＨにおける錠剤の重量［ｇ］，ｍｓは相対湿度５５％ＲＨで十分平衡に達したときの錠剤重量［ｇ］である。 【００３７】１５）硬度［Ｎ］円柱状成形体あるいは錠剤をシュロインゲル硬度計（フロイント産業（株）製，６Ｄ型）を用いて，円柱状成形体あるいは錠剤の直径方向に荷重を加え，破壊したときの荷重を測定した。試料５個の数平均で示した。セルロース粉末１００％の円柱状成型体及びセルロース粉末と乳糖の等量混合物の円柱状成型体は以下のようにして作製した。試料０．５ｇを，臼（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）に入れ，直径１．１３ｃｍ（底面積が１ｃｍ２）の平面杵（菊水製作所製，材質ＳＵＫ２，３を使用）で圧縮した。セルロース粉末１００％の場合には２０ＭＰａで圧縮し，その応力を１０秒間保持し円柱状成形体を作製した（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は１０ｃｍ／分程度とした）。また，セルロース粉末と乳糖の等量混合物の場合には８０ＭＰａで圧縮し，その応力を１０秒間保持し円柱状成形体を作製した（圧縮機はアイコーエンジ ＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は１０ｃｍ／分程度とした）。また，セルロース粉末と乳糖の等量混合物の場合には８０ＭＰａで圧縮し，その応力を１０秒間保持し円柱状成形体を作製した（圧縮機はアイコーエンジニアリング製，ＰＣＭ－１Ａを使用し，圧縮速度は２５ｃｍ／分程度とした）。 １６）崩壊時間［秒］第１３改正日本薬局方，一般試験法，錠剤の崩壊試験法に準じて崩壊試験を行った。円柱状成形体あるいは錠剤について，崩壊試験機（富山産業（株）製，ＮＴ－４０ＨＳ型，ディスクあり）で，３７℃純水中における 崩壊時間として求めた。試料６個の数平均で示した。 【００３８】１７）錠剤のＣＶ値［％］錠剤１０個を精秤した時の錠剤重量の変動係数とした。 １８）錠剤の摩損度［％］錠剤２０個の重量（Ｗａ）を測定し，これを錠剤摩損度試験器（ＰＴＦＲ－Ａ，ＰＨＡＲＭＡＴＥＳＴ製）に入れ，２５ｒｐｍ，４分間回転した後，錠剤に付着している微粉を取り除き，再度重量を測定し（Ｗｂ），（７）式より計算した。 摩損度 ＝ １００×（Ｗａ－Ｗｂ）／Ｗａ （７）１９）薬物の溶出率［％］自動溶出試験機ＤＴ－６１０（日本分光工業（株）製）を使用し，パドル法で測定した。試験液は第１３改正日本薬局方一般試験法崩壊試験法の試験液第１液を用いた。測定は３回行いその平均値をとった。 ク 【００３９】【実施例】実施例１（参考例）市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度は２２０）２ｋｇを細断し，４Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ中に入れ，低速型攪拌機（池袋琺瑯工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度１０ｒｐｍ）しながら，６０℃，７２時間加水分解した。得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水 工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度１０ｒｐｍ）しながら，６０℃，７２時間加水分解した。得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ純水を加え，スリーワンモーター（ＨＥＩＤＯＮ製，タイプ１２００Ｇ，８Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）で攪拌（攪拌速度１００ｒｐｍ）しながら濃度１０％のセルロース分散液とした（ｐＨ；６.７，ＩＣ；４５μＳ／ｃ ｍ）。 これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口温度１８０～２２０℃，出口温度５０～７０℃）してセルロース粉末Ａ（乾燥減量３.５％）を得た。 【００４０】実施例２パルプを市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度は２２０），加水分解条件を４Ｎ，４０℃，４８時間，セルロース分散液濃度を８％，ｐＨを６.０，ＩＣを３５μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｂ（乾燥減量４.２％）を得た。 実施例３反応中の攪拌速度を５ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を１２％（この時の攪拌速度５０ｒｐｍ），ｐＨを６.５，ＩＣを４０μＳ／ｃｍ，とする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｃ（乾燥減量３.８％）を得た。 実施例４セルロース分散液濃度を１６％，ｐＨを６.９，ＩＣを６５μＳ／ｃｍとする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｄ （乾燥減量３.２％）を得た。 【００４１】実施例５加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，４０時間，セルロース分散液濃度を８％，ｐＨを６.３，ＩＣを３８μＳ／ｃｍとする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｅ（乾燥減量４.０％）を得た。 実施例６パルプを市販ＳＰパルプ（重合度８７０，レベルオフ重合度は２２ ｐＨを６.３，ＩＣを３８μＳ／ｃｍとする以外は実施例２と同様に操作しセルロース粉末Ｅ（乾燥減量４.０％）を得た。 実施例６パルプを市販ＳＰパルプ（重合度８７０，レベルオフ重合度は２２ ０），加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，２４時間，反応中の攪拌速度を１５ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を８％，ｐＨを５.７，ＩＣを３０μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｆを得た。 実施例７加水分解条件を３Ｎ塩酸水溶液，４０℃，２０時間，反応中の攪拌速度を２０ｒｐｍ，セルロース分散液濃度を６％，ｐＨを７.１，ＩＣを１８０μＳ／ｃｍとする以外は実施例１と同様に操作しセルロース粉末Ｇを得た。 【００４２】比較例１市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度は２２０）を３Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１０５℃，３０分，低速型攪拌機（池袋琺瑯工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）しながら加水分解し，得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ純水を加え，スリーワンモーター（ＨＥＩＤＯＮ製，タイプ１２００Ｇ，８Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）で攪拌（攪拌速度５００ｒｐｍ）しながら，濃度１７％のセルロース分散液（ｐＨ；６．４，ＩＣ；１２０μＳ／ｃｍ）を得た。 これをドラム乾燥機（楠木製作所ＫＤＤ－１型，スチーム圧力０．３５ＭＰａ，ドラム表面温度１３６℃，ドラム回転数２ｒｐｍ，溜め部分散体温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｈ（乾燥減量３．９％，特開平６－３１６５３５号公報記載の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｈの物性及 乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｈ（乾燥減量３．９％，特開平６－３１６５３５号公報記載の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｈの物性及びセルロース粉末Ｈを圧縮して得られた円柱状成形体の物 性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｈと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 【００４３】比較例２市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度は２２０）２ｋｇを細断し，０．１４Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１２１℃，１時間の条件で，低速型攪拌機（池袋琺瑯工業（株）製，３０ＬＧＬ反応器，翼径約３０ｃｍ）で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）しながら加水分解した。得られた酸不溶解残渣はヌッチェを使用して濾過し，ろ過残渣をさらに７０Ｌの純水で４回洗浄し，アンモニア水で中和後，９０Ｌのポリバケツに入れ，スリーワンモーター（ＨＥＩＤＯＮ製，タイプ１２００Ｇ，８Ｍ／Ｍ，翼径約５ｃｍ）で攪拌（攪拌速度５００ｒｐｍ）しながら濃度１７％のセルロース分散液を得た（ｐＨ；６．４，ＩＣ；６４μＳ／ｃｍ）。 これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口温度１８０～２２０℃，出口温度７０℃）後，３２５メッシュ篩で粗大粒子を除きセルロース粉末Ｉ（乾燥減量４．１％，特公昭４０－２６２７４号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｉの物性及びセルロース粉末Ｉを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｉと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 【００４４】比較例３針葉樹，広葉樹混合溶解用パルプシート（α－セルロース９０．５％，β－セルロース４．７％，銅安相対粘度４．７０，白色度９３）を解砕後，有効塩素１．６ｇ 表２に示す。 【００４４】比較例３針葉樹，広葉樹混合溶解用パルプシート（α－セルロース９０．５％，β－セルロース４．７％，銅安相対粘度４．７０，白色度９３）を解砕後，有効塩素１．６ｇ／ｌの次亜塩素酸ナトリウム溶液１２Ｌ中に浸漬してｐＨを１０．９として６０℃で３１０分間処理した。処理後のパルプを十分水洗して遠心脱水後１０５℃で送風乾燥した。このパルプを振動ボールミ ルで３０分間粉砕してから１００メッシュ篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｊ（乾燥減量２．０，特開昭５０－１９９１７公報の実施例２に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｊの物性及びセルロース粉末Ｊを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｊと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 比較例４市販ＫＰパルプ（重合度８４０，レベルオフ重合度１４５）を０．７％塩酸水溶液中で，１２５℃，１５０分間加水分解した後，加水分解残渣を中和，洗浄，濾過して湿ケークとし，ニーダー中で十分磨砕した後，容積比で１倍のエタノールを加え，圧搾濾過した後風乾した。乾燥粉末はハンマーミルで粉砕し４０メッシュ篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｋ（乾燥重量３．０％，特開昭５６－２０４７号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｋの物性及びセルロース粉末Ｋを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｋと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 【００４５】比較例５比較例２のセルロース粉末Ｉを気流式粉砕機（（株）セイシン企業製，シングルトラックジェットミルＳＴＪ－２００型）で粉砕し，目開き７５μｍ篩で粗大粒子を除きセルロース粉末Ｌ（乾燥減量４．１％，特開昭６ 比較例２のセルロース粉末Ｉを気流式粉砕機（（株）セイシン企業製，シングルトラックジェットミルＳＴＪ－２００型）で粉砕し，目開き７５μｍ篩で粗大粒子を除きセルロース粉末Ｌ（乾燥減量４．１％，特開昭６３－２６７７３１号公報の実施例１に相当）を得た。得られたセルロース粉体Ｌの物性及びセルロース粉末Ｌを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｌと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 比較例６ 実施例５のセルロース粉末Ｅを磁性ボールミルで１２時間粉砕し，セルロース粉末Ｍ（乾燥減量５．１％）を得た。得られたセルロース粉体Ｍの物性及びセルロース粉末Ｍを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｍと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 比較例７加水分解条件を７％塩酸水溶液，１０５℃，２０分とする以外は比較例２と同様に操作し濾過，洗浄した後脱水し，イソプロピルアルコールを加え，日本精機製作所（株）製ゴーリンホモジナイザー１５Ｍ型で分散させた。１０％固形分濃度に調整した分散液を噴霧乾燥し，目開き２５０μｍ篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｎ（乾燥減量３．５％，特開平２－８４４０１号公報の実施例２に相当）を得た。得られたセルロース粉体Ｎの物性及びセルロース粉末Ｎを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。 また，セルロース粉末Ｎと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 【００４６】比較例８比較例１のセルロース粉末Ｈをエアジェットシーブを使用して７５μｍ篩で粗大粒子を除き，３８μｍ篩で微細粒子を除いてセルロース粉末Ｏ（乾燥減量４．０％，特開平１１－１５２２３３号公報の 比較例８比較例１のセルロース粉末Ｈをエアジェットシーブを使用して７５μｍ篩で粗大粒子を除き，３８μｍ篩で微細粒子を除いてセルロース粉末Ｏ（乾燥減量４．０％，特開平１１－１５２２３３号公報の実施例に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｏの物性及びセルロース粉末Ｏを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。 また，セルロース粉末Ｏと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 比較例９ 実施例５で得られたセルロース分散液をＴＫホモミキサーで攪拌（攪拌速度４０００ｒｐｍ）し，これを噴霧乾燥（液供給速度６Ｌ／ｈｒ，入口温度１８０～２２０℃，出口温度５０～７０℃）してセルロース粉末Ｐ（乾燥減量３．８％）を得た。得られたセルロース粉末Ｐの物性及びセルロース粉末Ｐを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｐと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 比較例１０市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度２２０）を細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で５分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整，濃度調整を行い，固形分濃度１７％，ｐＨ６． ４，電気伝導度１２０μＳ／ｃｍのセルロース粒子分散液を得た。これをドラム乾燥機（楠木機械製作所（株）製，ＫＤＤ－１型，スチーム圧力０． ３５ＭＰａ，ドラム表面温度１３６℃，ドラム回転速度２ｒｐｍ，溜め部分散液温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，セルロース粉末Ｑ（乾燥減量４．５％，特開平６－３１６５３５号公報の比較例８に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｑの物性及びセルロース粉末Ｑを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また， ルロース粉末Ｑ（乾燥減量４．５％，特開平６－３１６５３５号公報の比較例８に相当）を得た。得られたセルロース粉末Ｑの物性及びセルロース粉末Ｑを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｑと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 【００４７】比較例１１細断した市販ＳＰパルプ（重合度１０３０，レベルオフ重合度２２０）１０ｇを０．２５Ｎ塩酸のイソプロピルアルコール溶液１０ｇで含浸した後，原料層の剪断速度が１０ｓ－１となるように攪拌しながら９０℃で１０分間加水分解した後，４０℃，２４時間棚段乾燥しセルロース粉末Ｒ（乾 燥減量２．５％，ＲＵ２０５０３６２号公報の実施例８に相当）を得た。 得られたセルロース粉末Ｒの物性及びセルロース粉末Ｒを圧縮して得られた円柱状成形体の物性を表１に示す。また，セルロース粉末Ｒと乳糖の等量混合物を圧縮して得られた円柱状成型体の物性を表２に示す。 実施例８実施例３のセルロース粉末Ｃ２０重量％，乳糖（ＤＭＶ社製，Ｐｈａｒｍａｔｏｓｅ１００Ｍ）１９．５重量％，エテンザミド（岩城製薬（株）製）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表３に示す。 該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度２４ｒｐｍ，圧縮力３０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表３に示す。 ＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度２４ｒｐｍ，圧縮力３０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表３に示す。 【００４８】実施例９セルロース粉末として実施例５のセルロース粉末Ｅを用いた他は実施例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表３に示す。 比較例１２セルロース粉末として比較例１のセルロース粉末Ｈを用いた他は実施例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表３に示す。 比較例１３ セルロース粉末として比較例２のセルロース粉末Ｉを用いた他は実施例８と同様に操作し混合粉体及び錠剤を調製した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表３に示す。 実施例１０アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，コーンスターチ（日澱化学（株）製）９．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表４に示す。 該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。ま ０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。また錠剤中の薬物の溶出率はパドル回転数１００ｒｐｍとした時の値を記載した。 【００４９】実施例１１実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，クロスポビドン（コリドンＣＬ，ＢＡＳＦ製）９．５重量％，アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間一括混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっ くりと混合した。この混合粉体の安息角を表５に示す。 該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。 実施例１２アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）６０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ３０重量％，クロスポビドン（コリドンＣＬ，ＢＡＳＦ製）９．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混 ＢＡＳＦ製）９．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表５に示す。 該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０．６ｃｍ，１１Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力５０００Ｎで打錠し，重量１００ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表４に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。 【００５０】実施例１３セルロース粉末を実施例５のセルロース粉末Ｅとする他は実施例１２と同様に操作した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表５に示す。 実施例１４アセトアミノフェン（吉富ファインケミカル（株）製，微粉タイプ）７ ０重量％，軽質無水ケイ酸（アエロジル２００，日本アエロジル（株）製）０．５重量％とをポリエチレンバッグ中で３分間混合して予め薬物の流動性を改善した後，実施例３のセルロース粉末Ｃ２５重量％，クロスカルメロースナトリウム（Ａｃ－Ｄｉ－Ｓｏｌ，ＦＭＣ社製造，旭化成（株）販売）４．５重量％を加えてポリエチレンバッグ中で３分間充分に混合し，混合粉体の総重量に対して０．５重量％のステアリン酸マグネシウム（太平化学産業（株）製）を加えて３０秒間さらにゆっくりと混合した。この混合粉体の安息角を表６に示す。該混合粉体をロータリー打錠機（（株）菊水製作所製，ＣＬＥＡＮＰＲＥＳＳＣＯＲＲＥＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０． ８ｃｍ，１２Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力１００００Ｎで打錠し，重量１８０ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表６に示す。錠剤の崩壊時間はディ ＣＴ １２ＨＵＫ）で直径０． ８ｃｍ，１２Ｒの杵を用いてターンテーブル回転速度５３ｒｐｍ，圧縮力１００００Ｎで打錠し，重量１８０ｍｇの錠剤を作製した。その錠剤物性を表６に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。 実施例１５セルロース粉末を実施例５のセルロース粉末Ｅとする他は実施例１４と同様に操作した。混合粉体の安息角，錠剤物性を表６に示す。錠剤の崩壊時間はディスクなしの値を記載した。 ケ 【００６５】【発明の効果】本発明のセルロース粉末は，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れているので，特に高打圧下で成形した場合であっても，高硬度であってかつ崩壊遅延を助長しない錠剤を提供することができる。さらには薬物含有量が多い場合においても錠剤重量のばらつきを損なうことなく，硬度と崩壊性とのバランスのとれた錠剤を提供することが可能となる。そのため，本発明のセルロース粉末は，比容積の大きな活性成分を含む錠剤又は活性成分配合量の多い錠剤等の小型化にも大変有用であり，また，被覆した活性成分を含む顆粒含有錠剤においては，圧縮成形したとき に顆粒の破壊，顆粒の被膜の損傷が少なく薬物放出特性の変化が少ないという効果も奏する。 ⑵ 前記⑴の記載事項によれば，本件明細書の発明の詳細な説明には，本件訂正発明１に関し，次のような開示があることが認められる。 ア医薬用途等において活性成分の錠剤化に圧縮成形用賦形剤として使用されるセルロース粉末は，輸送や使用に際して錠剤に磨損や破壊が生じない程度の硬度を付与するための成形性，服用後の速やかな薬効発現のための崩壊性，１錠中の医薬品含量の均一化のために医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体が打錠機の臼に均一量充填されるための流動性のいずれもが高いレベルで満足するもの 成形性，服用後の速やかな薬効発現のための崩壊性，１錠中の医薬品含量の均一化のために医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体が打錠機の臼に均一量充填されるための流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいが，成形性と崩壊性及び流動性とは相反する性質であるため，従来のセルロース粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランス良く併せ持つものは知られていなかった（【０００２】ないし【０００４】，【０００９】）。 イ 「本発明」は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを目的とするものであり（【００１２】），「本発明者ら」は，鋭意検討した結果，セルロース粉末の粉体物性（「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」）を特定範囲に制御することにより，成形性，流動性，崩壊性の諸性質のバランスに優れるセルロース粉末を見出し，「本発明」を達成したものである（【００１３】ないし【００１６】）。 「本発明」のセルロース粉末は，良好な圧縮成形性を保ちながら，流動性，崩壊性にも優れているので，特に高打圧下で成形した場合であっても，高硬度であってかつ崩壊遅延を助長しない錠剤を提供することができるという効果を奏する（【００６５】）。 ２ 本件出願当時のレベルオフ重合度に関する技術常識について ⑴ 各文献の記載事項ア甲５（Ｏ.Ａ.ＢＡＴＴＩＳＴＡ，“ＨｙｄｒｏｌｙｓｉｓａｎｄＣｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎｏｆＣｅｌｌｕｌｏｓｅ” ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３ １９５０。ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文）（下 ＣｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎｏｆＣｅｌｌｕｌｏｓｅ” ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３ １９５０。ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文）（下記記載中に引用する図２，３，６及び表Ⅱ，ⅣないしⅥについては別紙２を参照）(ア) 「セルロースの加水分解及び結晶化温和な条件（５．０Ｎ塩酸，５℃，１８℃，４０℃）及び過酷な条件（２．５Ｎ及び５．０Ｎ塩酸，沸騰）で加水分解を行い，セルロースの代表的なサンプル１０種の重量減少と重合度における時間の影響の包括的な研究を行った。精製綿，漂白綿リンター，綿リンターパルプ，木材パルプ，テキスタイルレーヨン，タイヤヤーン，フォーティサン，ファイバーＧ，及び２つの実験レーヨンをサンプルとした。酸加水分解後に測定した（残渣の重量に基づく）結晶化度（％）とレベルオフ重合度は，加水分解の条件，すなわち，温和な条件，過酷な条件，あるいは温和な条件の後に引き続き行う過酷な条件，に依存することを示す。この文献に記載された器具と組み合わせた際の，重量減少又は相対結晶化度とレベルオフ重合度を測定するための最適過酷条件として，２．５Ｎ塩酸，１０５℃，１５分の条件を推奨する。重量減少及び重合度のデータに基づいて，温和な加水分解条件及び過酷な加水分解条件のそれぞれについて，結晶化を同時に伴うセルロース鎖の分割を説明するメカニズムを提唱する。天然セルロースよりも再生セルロースに対する加水分解の結晶化の影響は，天然セルロースに対する加水分解の結晶化の影響より顕著であることがわかった。」（訳文１頁）(イ) 「セルロース繊維の分子鎖構造を特徴づけるための化学的方法として酸加水分解が，Ｎｉｃｋｅｒｓｏｎ（１６－１９）及び後のＮｉｃｋ ｅｒｓｏｎとＨａｂｒ わかった。」（訳文１頁）(イ) 「セルロース繊維の分子鎖構造を特徴づけるための化学的方法として酸加水分解が，Ｎｉｃｋｅｒｓｏｎ（１６－１９）及び後のＮｉｃｋ ｅｒｓｏｎとＨａｂｒｌｅ（２０－２２）による一連の論文を通じて開発された。Ｎｉｃｋｅｒｓｏｎ法では，セルロースサンプルを２．４５Ｎ塩酸と０．６Ｍ塩化鉄の沸騰溶液に曝した。 この過酷な加水分解処理下では，セルロース鎖は反応可能な（ａｖａｉｌａｂｌｅ）１，４－グルコシド結合で速やかに分割し，短鎖セルロースそして最終的にグルコースを生成する。」（訳文１頁）「２つのかなり異なる反応速度が観測されており，２相の微細構造に基づいて―１相は酸により容易に攻撃される非晶質領域であり他相は酸によって非常に緩やかにしか攻撃されない結晶領域として―２つの反応速度の違いを説明づけている。原料サンプルに存在する非晶質物質が徐々に酸可溶性の最終生成物に変化し，耐酸性の結晶成分が残渣となることが当時提唱された。この理論に基づいて，セルロースの結晶と非晶質の定量的な評価が試みられた。」（訳文２頁）「ＢａｔｔｉｓｔａとＣｏｐｐｉｃｋ（２）は，セルロース微細構造の化学的特徴づけのためのより温和な加水分解条件（５Ｎ塩酸，１８℃）の使用を提案しており，長時間の温和な条件での酸加水分解では，ほとんどの天然セルロース構造の基本重合度（ｂａｓｉｃｄｅｇｒｅｅｏｆｐｏｌｙｍｅｒｉｓａｔｉｏｎ）は，再生セルロース構造（４０－８０）の場合よりも高い値（２２５－２７５）で安定化する傾向にあること，及び，マーセル化セルロース構造は （７５－１２５）の間のどこかの基本重合度の範囲で安定化する傾向にあることを彼らは示した。」（訳文２頁）「今回の研究では，天然セルロースと再生セルロースの両微細構造の加 セル化セルロース構造は （７５－１２５）の間のどこかの基本重合度の範囲で安定化する傾向にあることを彼らは示した。」（訳文２頁）「今回の研究では，天然セルロースと再生セルロースの両微細構造の加水分解に対する，時間，温度，及び酸濃度などの変数の効果を研究している。温和な条件及び過酷な条件で系統的に加水分解された多種多様なセルロースに対して，重量減少及び重合度の包括的なデータが得られた。 重量減少と重合度のデータの組合せを用いて，加水分解を伴う結晶化のメカニズムが２つの相互依存プロセス－加水分解と結晶化－により制御されることを論証する。温和な加水分解条件は，１,４－グルコシド結合が比較的緩やかに分割する間に，より長く，酸溶解性が低い結晶性物質の形成を促進することを，データに基づいて提唱する。一方，過酷な加水分解条件は，極めて短く，より酸溶解性の結晶性物質の形成を促進する。」（訳文３頁）(ウ) 「研究サンプルこの研究のために，天然セルロース及び再生セルロースの両微細構造を代表する精製セルロースであるサンプル１０種を選択した番号サンプル原料基本重合度 Ⅰ　精製綿　3200Ⅱ　漂白リンター　1900Ⅲ　リンターパルプ　880Ⅳ　木材パルプ　1030Ⅴ　Aviscoタイヤヤーン（高強力，高配向再生セルロースヤーン）　490Ⅵ　Aviscoテキスタイルヤーン（再生セルロースレーヨン，中強力，中配向） 力，高配向再生セルロースヤーン）　490Ⅵ　Aviscoテキスタイルヤーン（再生セルロースレーヨン，中強力，中配向）　470Ⅶ　実験レーヨン（ＨＳＴ）　440Ⅷ　実験レーヨン（ＬＳＴ）　350Ⅸ　フォーティサン　450Ⅹ　ファイバーＧ　550」（訳文３頁～４頁）(エ) 「実験手順重合度の測定。銅アンモニア溶液中の粘度を測定するために使用した方法は，基本的に著者ら（１）が記載した方法であった。 …温和な分解工程。サンプル１０種をそれぞれ，５Ｎ塩酸，５℃，１８℃，及び４０℃で多様な時間にわたって加水分解した。 全てのサンプルを，標準的な非分解抽出及び精製操作に付して，ワックス及び油剤を除去した。…２（２．０００）ｇ部分（オーブン乾燥）を秤量し，２５０ｍＬのサンプル瓶に移し，それぞれの温度に維持したストック瓶から，５．０Ｎ塩酸２００ｍＬを取り出して各サンプルに添加した。サンプルを大過剰量の酸に均一に分散し，瓶に栓をして事前に設定した計画に沿った様々な時間保管した。それぞれ規定された加水分解時間の終わりに，サンプルをフリットガラスフィルターにすぐに移し，蒸留水，５％水酸化アンモニウム，さらに多量の蒸留水で洗浄して酸を除去した。残渣を１０５℃，５時間，真空オーブン（水銀圧３０インチ）で乾燥後，相対湿度５８％における平衡状態に調整し，基本重合度を測定した。」（訳文４頁～５頁）(オ) 「過酷な分解条件。沸騰塩酸でサンプルを加 ，５時間，真空オーブン（水銀圧３０インチ）で乾燥後，相対湿度５８％における平衡状態に調整し，基本重合度を測定した。」（訳文４頁～５頁）(オ) 「過酷な分解条件。沸騰塩酸でサンプルを加水分解するために使用する器具を図１に示す。…既知の水分率のサンプルの一部２（２．０００）ｇ（オーブン乾燥基準）を秤量し，予め沸騰させた，３００ｍＬの５．０Ｎ又は２．５０Ｎ塩酸溶液（示したとおり）に加えた。サンプルは，移動し易いように１５ｍＬの各塩酸溶液に浸した。 セルロースサンプルは，規定された正確な時間，沸騰した塩酸溶液に浸したままにした。器具は，加水分解処理の終わりに分解し，フラスコの内容物をＤポロシティのフリットガラスフィルタに移した。器具を分解し，水和セルロース残渣をフィルターに移すために要する時間は６０秒以内であった。 その後，サンプルを蒸留水，５％希水酸化アンモニウム，さらに蒸留水で酸が除かれるまで繰り返し洗浄し，その後，１０５℃で定量になるまで真空オーブンで乾燥した。２．５０Ｎ塩酸で３０分まで加水分解したサンプルの全ての残渣は，上記の洗浄及び乾燥した後，見掛け上，雪 のような白色であった。」（訳文５頁～６頁）(カ) 「結果５．０Ｎ塩酸，５℃，１８℃，及び４０℃並びに沸騰の条件での加水分解時間による基本重合度の変化を，それぞれ，表Ｉにまとめ，各サンプル（綿リンターパルプ及びビスコースタイヤヤーン）を図２及び３にプロットした。これらのデータが示すように，基本重合度は加水分解温度が低いほど高い値でレベルオフする傾向にある。 沸騰温度，５．０Ｎ塩酸の条件でセルロースを１５分以上加水分解すると，腐食物質を生成することがわかった。重量減少の研究の目的では，それゆえ，腐食分解物質の ほど高い値でレベルオフする傾向にある。 沸騰温度，５．０Ｎ塩酸の条件でセルロースを１５分以上加水分解すると，腐食物質を生成することがわかった。重量減少の研究の目的では，それゆえ，腐食分解物質の生成を防ぐか，無視し得る最小量を維持する加水分解条件を選択した。沸騰温度，２．５Ｎ塩酸，１５分の条件が，これらの即ち，腐食分解物質の生成を防ぐか，無視し得る最小量を維持する，要件を満たすことが分かった。前述の仮説が基礎とする基準は，３０分まで加水分解が行われた時でも，極微少量の腐食物質の発生の特徴である，不溶性かつ暗色の物質が見られないことであった。」（訳文６頁）(キ) 「レベルオフ重合度。天然セルロース（精製綿）及び再生セルロース（ビスコースタイヤヤーン），それぞれに対する２．５０Ｎ塩酸，沸騰の加水分解条件の時間依存の重合度の変化を表Ⅱに示し，図５にプロットする。 これに関連して，かなり長時間温和な条件で加水分解した後，またはかなり短時間過酷な条件で加水分解した後に到達する比較的一定の重合度を称するために，「限界重合度（limiting Ｄ.Ｐ.）」の代わりに「レベルオフ重合度（leveling-offdegreeofpolymerization）」という用語を使用することを著者は好む。もし，セルロースが十分に加水分解されたなら，真の「限界重合度」である１まで減少するはずである。 加水分解による結晶化度％。図４及び５から認識する特に重要なことは，（１）かなり一定の値に見える基本重合度にどの程度の速さで到達するのか，（２）天然構造が再生構造よりもはるかにレベルオフ値が高いこと，そして，（３）天然セルロース構造の加水分解時間に対する重量減少が再生セルロース構造の重量減少よりはるかに緩やかであること，である。これ ２）天然構造が再生構造よりもはるかにレベルオフ値が高いこと，そして，（３）天然セルロース構造の加水分解時間に対する重量減少が再生セルロース構造の重量減少よりはるかに緩やかであること，である。これらのデータに基づいて，加水分解の重量減少－即ち，加水分解による残渣の結晶化度（％）－とレベルオフ重合度の両方を測定する最適条件として，２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の加水分解条件を基準とする。」（訳文７頁～８頁）(ク) 「加水分解の結晶化。温和な加水分解条件の重量減少と過酷な加水分解条件の重量減少を比較することにより，加水分解時の結晶化の仮説を支持する実験証拠が得られた。これらのデータを表Ⅳ及びＶに一覧にする。 表Ⅳのデータは，（１）温和な加水分解（５Ｎ塩酸，１８℃），（２）過酷な加水分解（２.５Ｎ 塩酸，１０５℃），そして（３）温和な加水分解の後に引き続き行う過酷な加水分解（５Ｎ塩酸，１８℃に続いて２.５０Ｎ 塩酸，１０５℃）に曝したレーヨングレードの木材パルプの重量損失と重合度のデータを示す。 上記のレーヨン木材パルプから得られたタイヤヤーンに対する，温和な加水分解のデータ，過酷な加水分解のデータ，そして温和な加水分解の後に引き続き行う過酷な加水分解のデータを対応させて表Ｖに示す。 表Ｖから，比較的短時間温和な加水分解の後，タイヤヤーンには重量減少がほとんど或いは全くみられなかったことがわかる。重量のわずかな増加は，重量減少を測定する際の実験精度の要求では，重要ではないと考えられる。但し，１,４-グルコシド結合を分割する際に，セルロース分子に対して水分子が付加するので，加水分解がセルロース残渣の重量 に対してごくわずかな寄与を有するかもしれないという可能性はある。 表Ⅵは，１０個の異なるテキスタイルヤーンに対する温和な 分子に対して水分子が付加するので，加水分解がセルロース残渣の重量 に対してごくわずかな寄与を有するかもしれないという可能性はある。 表Ⅵは，１０個の異なるテキスタイルヤーンに対する温和な事前加水分解処理（２.５０Ｎ塩酸，１８℃，１０日）が，これらのテキスタイルヤーンの加水分解による結晶化度（％）を顕著に増加するという効果を示している。 表Ⅳ，Ｖ，及びⅥに示すデータは，セルロースの温和な加水分解は，ほとんど或いは全く重量減少を伴わない結晶化を誘導することを示しているようである。このことは，全てのケースで，基準とした過酷な加水分解処理を直接行った場合よりも，事前の温和な加水分解処理の後に引き続き行う基準とした過酷な加水分解処理に供した場合に，サンプルが実質的にほとんど重量を減少していないという事実で証明されている。 但し，この効果は，天然セルロースよりも再生セルロースの場合ではるかに顕著であることが示されている。」（訳文８頁～９頁）(ケ) 「セルロース微細構造の不均一相酸加水分解に対するメカニズム温和な加水分解条件及び過酷な加水分解条件でのセルロース微細構造の加水分解に対し提唱されたメカニズムの模式図を図６に表す。 セルロース微細構造の酸分解のこの図は，この文献で記載した重合度と重量減少の全てのデータを説明可能である。 加水分解条件が比較的温和であるときは，図６のＡ部で図示したメカニズムが適用されると考えられる。この条件下では，アクセシブルなセルロース鎖のごくわずかな１，４－グルコシド結合が単位時間あたりに分割する。これにより，結晶成長が可能となり，そして，更なるセルロース鎖の分割が起こる前に，微細構造の非晶質領域のセルロース鎖のより長いセグメントが「結晶化」し得，次第にアクセシビリティに乏しい微細構 する。これにより，結晶成長が可能となり，そして，更なるセルロース鎖の分割が起こる前に，微細構造の非晶質領域のセルロース鎖のより長いセグメントが「結晶化」し得，次第にアクセシビリティに乏しい微細構造となる。 しかしながら，加水分解条件が過酷であるときは，図６のＢ部で図示 したメカニズムがよりふさわしい。これらの条件では，１，４－グルコシド結合の分割がきわめて速く起こるので，極めて短いセグメントのセルロース鎖しか実質的には「結晶化」されない。言い換えると，過酷な加水分解により，比較的小さく，塩酸溶解性のより高いセルロース部分が形成される。過酷な加水分解で形成される，短鎖の結晶セルロース部分の溶解性は，１，４－グルコシド結合の遅い分割で得られるより長い「結晶」成分の溶解性よりかなり高いので，観測されたように，沸騰温度で加水分解した際の重量減少が大きくなると予想される。」（訳文９頁～１０頁）(コ) 「さらに，図６のＡ部に図示されたメカニズムに従って加水分解された微細構造が，続いて図６のＢ部に提案したメカニズムを支持する過酷な加水分解条件に付されるなら，Ａ部に図示したメカニズムだけに従った場合や，Ｂ部に図示したメカニズムに直接従った場合より，水和セルロース残渣の平均基本レベルオフ重合度と重量減少が低下すると予想し得る。過酷な加水分解単独（ＰａｒｔＢ）では，残渣の平均基本重合度を下げるよう作用するであろう極めて短鎖フラグメントが除かれ，過酷な加水分解単独の場合の重合度が高くなるはずであるし，一方，温和な加水分解条件の後に続いて過酷な加水分解条件を行う場合，結晶化された短いセルロース鎖の材料は残渣に保持され，平均基本重合度を下げる傾向にある。言い換えると，温和な加水分解後のサンプルの残渣の結晶粒子サイズの分布は，過酷な加水分解 水分解条件を行う場合，結晶化された短いセルロース鎖の材料は残渣に保持され，平均基本重合度を下げる傾向にある。言い換えると，温和な加水分解後のサンプルの残渣の結晶粒子サイズの分布は，過酷な加水分解後の残渣の結晶粒子サイズの分布と異なり得る。」（訳文１０頁）(サ) 「結論加水分解の重量減少から，（１）加水分解の進行速度と，（２）加水分解と同時に起こるらしい結晶化及び結晶成長，の組合せに依存することが示される。長時間温和な加水分解条件を行うと，短時間過酷な加水分 解条件を行う場合よりも重量減少がより少ないことが確認されるが，平均重合度はそれぞれの場合で同じレベルオフ値に近づく。さらに，無秩序で歪んだ（ｄｉｓｏｒｇａｎｉｚｅｄａｎｄｓｔｒａｉｎｅｄ）セルロース鎖における結晶化を支持する温和な加水分解処理が，引き続き行う過酷な加水分解処理における急激な重量減少を低減するのに有効であることがわかる。 この結果は，温和な条件では，１，４－グルコシド結合が比較的緩やかに分割する間，酸不溶性であり，さらに速やかな加水分解に耐性を有するセルロース長鎖セグメントの結晶成長と結晶化を支持するとみなすことにより説明される。一方，過酷な加水分解では，反応可能な１，４－グルコシド結合が速やかに分割される間，ごく短いセルロース鎖セグメントしか結晶化せず，結果，酸可溶性であり加水分解の間より速やかに除去される，結晶核（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｎｕｃｌｅｉ）となる。」（訳文１０頁）イ乙１５（米国特許２９７８４４６号公報。１９６１年４月４日公開）(ア) 「この発明は，レベルオフＤ.Ｐ.セルロース生成物およびその調製方法に関する。天然および再生のいずれも，セルロースの構造の研究においてセルロース系材料は，加水分解によ 月４日公開）(ア) 「この発明は，レベルオフＤ.Ｐ.セルロース生成物およびその調製方法に関する。天然および再生のいずれも，セルロースの構造の研究においてセルロース系材料は，加水分解によって非晶質セルロース系材料を除去され，結晶とされる残りのセルロース系構造は，現在では，Ｏ.Ａ.Ｂａｔｔｉｓｔａによる論文，「ＨｙｄｒｏｌｙｓｉｓａｎｄＣｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎｏｆＣｅｌｌｕｌｏｓｅ」Ｖｏｌ.４２ ＩｎｄｕｓｔｒｉａｌａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，５０２－７，（１９５０）にしたがって，一般にレベルオフＤ.Ｐ.セルロースと呼ばれる。加水分解は様々な具体的な方法によって実行されるが，２次反応を伴わないもっとも直接的な方法は，塩酸によるセルロース系材料の処理である。セルロース系材料に対する酸の加水分解処置 から得られるセルロースは，時間の経過により，実質的に一定の分子量に達する。レベルオフＤ.Ｐ. セルロースは，元のセルロース系材料に主として依存し，加水分解条件の過酷さに依存する程度はより少ない。一般に，天然繊維のレベルオフＤ.Ｐ.は，約２００～３００の範囲であり，一方，再生セルロースのレベルオフＤ.Ｐ.は，約２５～約６０の範囲となる。」（第１欄１５行～３７行・訳文１頁）(イ) 「本発明の主目的は，様々な物品の製造に用いるためのレベルオフＤ.Ｐ.セルロース生成物を提供することである。」（第１欄４１行～４３行・訳文１頁）(ウ) 「精製されたセルロースは，天然セルロースであれ再生セルロースであれ，加水分解によってレベルオフＤ.Ｐ.生成物となる。天然セルロースの精製形態としては，コットン繊維，コットンリンター，精製木材パルプなどの材料があげられ，一方，再生セルロースの 再生セルロースであれ，加水分解によってレベルオフＤ.Ｐ.生成物となる。天然セルロースの精製形態としては，コットン繊維，コットンリンター，精製木材パルプなどの材料があげられ，一方，再生セルロースの具体例としては，ビスコースレーヨンの繊維およびフィラメント，ならびにセロファンなどの非繊維状シート形態があげられる。…セルロースは様々な手段，例えば塩酸および塩化第二鉄，硫酸などによって加水分解されうるが，この発明の目的には純粋なヒドロセルロース生成物が求められるため，本発明の目的のためには，塩酸を使用することが好ましい。加水分解は，過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）または穏和のいずれであってもよいことも知られている。本発明の目的のためには，溶液の沸点（約１０５℃）における塩酸の２．５Ｎ標準溶液に１５分間，セルロースを供することに行われる過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）な加水分解が好ましい。しかし，より長時間の穏和な加水分解も，同じ特徴を有する結晶質凝結体をもたらす。セルロース系原材料は精製した天然セルロースまたは再生セルロースのいずれかであるため，無機不純物の量は極めて少ない。過酷な加水分解は，さらなる量の非セルロース系物質を効果的に除去し，後続の加工におい て，実質的にすべての無機不純物が加水分解酸における溶液によって除去されるので，結果として得られるレベルオフＤ.Ｐ.微結晶は実質的に純粋であり，おそらく入手可能なセルロースとしては最も純粋な形態である。沸騰している２．５標準塩酸に約１５分間，セルロース原材料を供することによって，すべての不純物および非晶質材料が除去され，残留物は実質的に一定の分子量ないしＤ.Ｐ.値となることが知られている。」（第１欄５９行～第２欄２５行・訳文１頁～２頁）ウ乙２（岩波理化学辞典第３版，１９７１年，岩波書店） 料が除去され，残留物は実質的に一定の分子量ないしＤ.Ｐ.値となることが知られている。」（第１欄５９行～第２欄２５行・訳文１頁～２頁）ウ乙２（岩波理化学辞典第３版，１９７１年，岩波書店）「セルロース（Ｃ６Ｈ１０Ｏ５）ｎ 繊維素ともいう。植物細胞膜の主成分をなす多糖類。」「セルロース繊維はミセル状の構造をもち，セルロース分子が一定の排列をした結晶部分と，乱雑に集合した非結晶部分とから成り，両者の適当な配合により繊維に強度，易撓性，弾力性，染色性，吸湿性などが生ずるものと考えられている。」（以上，７３６頁）エ乙４（セルロース学会編「セルロースの事典」２０００年１１月１０日，朝倉書店）「ｂ．製造方法結晶セルロースは高純度木材パルプを酸加水分解して得られる。パルプの非結晶部分は酸で分解されやすく，結晶部分は分解されずに残る。 高度にコントロールされた条件下で製造された結晶セルロースはほぼ一定の重合度（１００～３００）であり，酸加水分解により化学的修飾を受けない。その化学構造と結晶構造は木材パルプ由来の天然セルロースのままである。」（５２３頁）オ乙３（磯貝明著「セルロースの材料科学」２００１年２月５日，東京大学出版会）（下記記載中に引用する図については別紙３を参照）。 (ア) 「セルロース分子の構成単位であるグルコースどうしを結合しているβ―１，４グリコシド結合は酸性下で解裂しやすく，分子量が低下して材料としての強度低下につながる。酸性紙の長期保存中の劣化問題は，このセルロース分子の酸加水分解による分子量低下が原因である。さて，その酸加水分解は，酸水溶液（厳密にはＨ⁺イオン）が浸透できるセルロース中の非晶領域から始まる。」(イ) 「セルロース材料中の非晶領域の分布状態を解 酸加水分解による分子量低下が原因である。さて，その酸加水分解は，酸水溶液（厳密にはＨ⁺イオン）が浸透できるセルロース中の非晶領域から始まる。」(イ) 「セルロース材料中の非晶領域の分布状態を解明する上で重要な実験事実は，希酸加水分解過程でのセルロースの分子量変化挙動にある。 セルロース試料を希酸中で加熱処理すると，セルロースは徐々に酸加水分解されて単糖となって希酸中に溶解していく。一方，酸加水分解処理で残存しているセルロースの重合度は酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下し，その後は重量減少が続いても変化しない。この一定になる重合度をレベルオフ重合度といい，高等植物由来の綿セルロース，木材セルロース，麻のセルロース等では常に観察される現象である（図１．９）。この現象を合理的に説明するためには，セルロースのミクロフィブリルに沿って重合度で２００－３００程度の結晶領域と少量の非晶領域とが交互に存在するモデルが妥当である（図１．１０）。」（以上，１６頁～１７頁）⑵ レベルオフ重合度についてア前記⑴の記載事項を総合すると，本件出願当時（出願日平成１３年６月２８日），①「レベルオフ重合度」とは，セルロースを酸加水分解すると，その重合度は，酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下した後ほぼ一定になり，このほぼ一定になった重合度を意味すること，②原料セルロースは，酸加水分解時に，原料セルロースの非結晶部分は酸で分解されやすいが，結晶部分は分解されずに残り，この分解されずに残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであり，分解されずに残った 部分の結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することは，技術常識であったことが認められる。 イこの点に関し原告は，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文（甲５）の記載によれば， り，分解されずに残った 部分の結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することは，技術常識であったことが認められる。 イこの点に関し原告は，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文（甲５）の記載によれば，温和な加水分解の後，過酷な条件で加水分解を行った場合には，温和な加水分解を経ることなく過酷な条件下で加水分解を行った場合に比べて，そのレベルオフ重合度は通常低下すると理解されることに照らすと，加水分解により分解されずに残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであり，その結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応するとはいえない旨主張する。 そこで検討するに，原告の主張に沿うように，甲５には，「図６のＡ部に図示されたメカニズムに従って加水分解された微細構造が，続いて図６のＢ部に提案したメカニズムを支持する過酷な加水分解条件に付されるなら，Ａ部に図示したメカニズムだけに従った場合や，Ｂ部に図示したメカニズムに直接従った場合より，水和セルロース残渣の平均基本レベルオフ重合度と重量減少が低下すると予想し得る。」，「過酷な加水分解単独（ＰａｒｔＢ）では，残渣の平均基本重合度を下げるよう作用するであろう極めて短鎖フラグメントが除かれ，過酷な加水分解単独の場合の重合度が高くなるはずであるし，一方，温和な加水分解条件の後に続いて過酷な加水分解条件を行う場合，結晶化された短いセルロース鎖の材料は残渣に保持され，平均基本重合度を下げる傾向にある。」（前記⑴ア(コ)）との記載がある。 しかしながら，他方で，①甲５の１１年後に発行された甲５の著者（Ｏ． Ａ．Ｂａｔｔｉｓｔａ）を発明者に含む特許公報である乙１５には，「セルロース系材料に対する酸の加水分解処置から得られるセルロースは，時間の経過により，実質的に一定の分子量に達する。レベルオフＤ Ｏ． Ａ．Ｂａｔｔｉｓｔａ）を発明者に含む特許公報である乙１５には，「セルロース系材料に対する酸の加水分解処置から得られるセルロースは，時間の経過により，実質的に一定の分子量に達する。レベルオフＤ.Ｐ.セルロースは，元のセルロース系材料に主として依存し，加水分解条件の過酷さ に依存する程度はより少ない。」（前記(1)イ(ア)），「本発明の目的のためには，溶液の沸点（約１０５℃）における塩酸の２．５Ｎ標準溶液に１５分間，セルロースを供することに行われる過酷（ｄｒａｓｔｉｃ）な加水分解が好ましい。しかし，より長時間の穏和な加水分解も，同じ特徴を有する結晶質凝結体をもたらす。」（前記(1)イ(ウ)）との記載があること，②乙４には，「パルプの非結晶部分は酸で分解されやすく，結晶部分は分解されずに残る。高度にコントロールされた条件下で製造された結晶セルロースはほぼ一定の重合度（１００～３００）であり，酸加水分解により化学的修飾を受けない。その化学構造と結晶構造は木材パルプ由来の天然セルロースのままである。」（前記(1)エ）との記載があること，③乙３には，「酸加水分解処理で残存しているセルロースの重合度は酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下し，その後は重量減少が続いても変化しない。 この一定になる重合度をレベルオフ重合度といい，…この現象を合理的に説明するためには，セルロースのミクロフィブリルに沿って重合度で２００－３００程度の結晶領域と少量の非晶領域とが交互に存在するモデルが妥当である（図１．１０）」（前記(1)オ(イ)）との記載があり，上記記載中の「図１．１０」（別紙３）は，結晶領域と非晶領域とからなるセルロースのミクロフィブリルが，酸加水分解により非晶領域で切断され，切断後のレベルオフ重合度は結晶領域の長さに対応することが示さ 記記載中の「図１．１０」（別紙３）は，結晶領域と非晶領域とからなるセルロースのミクロフィブリルが，酸加水分解により非晶領域で切断され，切断後のレベルオフ重合度は結晶領域の長さに対応することが示されていることに照らすと，甲５の上記記載を踏まえても，本件出願当時，加水分解により分解されずに残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであり，その結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することが技術常識であったとの前記アの認定を左右するものではない。 したがって，原告の上記主張は採用することができない。 ３ 取消事由１（サポート要件の判断の誤り）（無効理由２関係）について⑴ 本件訂正発明１の技術的意義について ア前記１(2)認定の本件明細書の開示事項によれば，本件明細書の発明の詳細な説明には，本件訂正発明１に関し，医薬用途等において活性成分の錠剤化に圧縮成形用賦形剤として使用されるセルロース粉末は，輸送や使用に際して錠剤に磨損や破壊しない程度の硬度を付与するための成形性，服用後の速やかな薬効発現のための崩壊性，１錠中の医薬品含量の均一化のために医薬品と圧縮成形用賦形剤の混合粉体が打錠機の臼に均一量充填されるための流動性のいずれもが高いレベルで満足するものが望ましいが，成形性と崩壊性及び流動性とは相反する性質であるため，従来のセルロース粉末では，成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つものは知られていなかったという問題があったことから，本件訂正発明１は，成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供することを課題とし，その課題を解決するための手段として，セルロース粉末の粉体物性である「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積 つセルロース粉末を提供することを課題とし，その課題を解決するための手段として，セルロース粉末の粉体物性である「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」を特定の数値範囲に制御する構成を採用することにより，全体として成形性，流動性，崩壊性の諸性質をバランスよく併せ持つという効果を奏するものとしたことに技術的意義があることの開示があるものと認められる。 イこの点に関し原告は，本件明細書記載の「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末を提供すること」（【００１２】）にいう「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つ」とは，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすことを意味するものであり，このようなセルロース粉末を提供することが本件訂正発明１の課題であると認定すべきである旨主張する。 しかしながら，本件明細書の【００１８】及び【００１９】の記載によ れば，原告の挙げる「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値は，それぞれ成形性，崩壊性及び流動性を個別で評価する場合に好ましいとされる範囲の指標であって（【００１８】，【００１９】），本件明細書には，「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末」を提供するという本件訂正発明１の課題を解決するために，これらの数値をすべて満たすことが必須であることについての開示はないから，原告の上記主張は採用することができない。 ⑵ 本件訂正発明１のサポート要件の適合性についてア原告は，本件訂正発明１の課題は，「成形性，流 満たすことが必須であることについての開示はないから，原告の上記主張は採用することができない。 ⑵ 本件訂正発明１のサポート要件の適合性についてア原告は，本件訂正発明１の課題は，「成形性，流動性，崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末」を提供すること，すなわち，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすセルロース粉末を提供することが本件訂正発明１の課題であるとした上で，当業者は，本件訂正発明１の「平均重合度」，「７５㎛以下粒子Ｌ／Ｄ」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分（差分要件）」という７つのパラメータの数値範囲全体をカバーする具体例の開示なくして，上記課題を解決できると認識することはできないが，本件明細書の発明の詳細な説明には，かかる具体例の開示はないから，当業者は，本件訂正発明１の上記課題を解決できると認識することはできないから，本件訂正発明１は，サポート要件に適合しない旨主張する。 しかしながら，前記⑴イで説示したとおり，「硬度１７０Ｎ以上」，「崩壊時間１３０秒以下」及び「安息角５４°以下」の数値をすべて満たすセルロース粉末を提供することが本件訂正発明１の課題であると認めることはできないから，原告の上記主張は，その前提において理由がない。 イ原告は，①本件訂正発明１の「該平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定される レベルオフ重合度より５～３００高いこと」との要件（差分要件）は，「該セルロース粉末」に関するレベルオフ重合度との差分であるにもかかわらず，本件明細書の発明の詳細な説明に記載されたレベルオフ重合度は， ベルオフ重合度より５～３００高いこと」との要件（差分要件）は，「該セルロース粉末」に関するレベルオフ重合度との差分であるにもかかわらず，本件明細書の発明の詳細な説明に記載されたレベルオフ重合度は，いずれも「原料パルプ」のレベルオフ重合度であって，実施例及び比較例の「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は不明であること，ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文の記載に照らすと，「該セルロース粉末」と「原料パルプ」のレベルオフ重合度が同じであるとは認められないことからすると，本件明細書の発明の詳細な説明の記載から，差分要件の数値範囲において，本件訂正発明の１の課題を解決できると当業者が認識することはできない，②仮に本件審決が認定するように「該セルロース粉末」のレベルオフ重合度は，「原料パルプ」のレベルオフ重合度より１００低いと仮定した場合，実施例２ないし６において示されている差分の範囲は１５０～２５５であり，その下限値は１５０であること，差分５ないし１０という数値は，粘度法による重合度測定の誤差の範囲のレベルであり，実質的にはレベルオフ重合度との差分を技術的有意性をもって認識することはできないこと，当業者は，差分要件の作用機序の技術的意味を理解できないことからすると，本件明細書記載の差分がいずれも１５０以上の実施例のデータのみをもって，測定誤差のレベルである差分５ないし１０を下限とする差分要件の数値範囲の全体にわたり本件訂正発明１の課題を解決できると認識することはできないとして，本件訂正発明１はサポート要件に適合しない旨主張するので，以下において判断する。 (ア) 本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」の意義について本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）には，本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」の意義について規定した記載はないが，本件明細 (ア) 本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」の意義について本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）には，本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」の意義について規定した記載はないが，本件明細書の【００１５】に，「本発明でいうレベルオフ重合度とは２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジ アミン法）により測定される重合度をいう。」との記載がある。 上記記載は，本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」を定義したものといえるから，本件訂正発明１の「レベルオフ重合度」は，２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」をいうものと解される。 なお，本件明細書の【００１５】には，レベルオフ重合度に関し，「セルロース質物質を温和な条件下で加水分解すると，酸が浸透しうる結晶以外の領域，いわゆる非晶質領域を選択的に解重合させるため，レベルオフ重合度といわれる一定の平均重合度をもつことが知られており（ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＡＮＤＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧＣＨＥＭＩＳＴＲＹ，Ｖｏｌ.４２，Ｎｏ.３，ｐ.５０２－５０７（１９５０）），その後は加水分解時間を延長しても重合度はレベルオフ重合度以下にはならない。従って乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。」との記載がある。上記記載中の「乾燥後のセルロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。」と ロース粉末を２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した時，重合度の低下がおきなければレベルオフ重合度に達していると判断でき，重合度の低下が起きれば，レベルオフ重合度でないと判断できる。」との記載部分は，本件出願当時，「レベルオフ重合度」とは，セルロースを酸加水分解すると，その重合度は，酸加水分解初期に急激に２００－３００に低下した後ほぼ一定になり，このほぼ一定になった重合度を意味することは技術常識であったこと（前記２(2)ア）に照らすと，レベルオフ重合度に達しているか否かの一般的な判断基準を示したものではないものと理解できる。 (イ) ①について ａ 本件明細書には，実施例２ないし７及び比較例１ないし１１のセルロース粉末について，それぞれの原料パルプ（市販ＳＰパルプ，市販ＫＰパルプ等）のレベルオフ重合度が記載されている（【００３９】ないし【００４７】）。 前記⑴イ(ア)のとおり，本件出願当時，酸加水分解時に，非結晶部分は酸で分解されやすいが，結晶部分は分解されず残り，残った部分の化学構造と結晶構造は，原料セルロースのままであって，分解されずに残った部分の結晶領域の長さが「レベルオフ重合度」に対応することは技術常識であったことを踏まえると，本件明細書の上記実施例及び比較例記載のセルロース粉末のレベルオフ重合度は，原料パルプのレベルオフ重合度とおおむね等しいものと理解できる。 この点に関し磯貝明作成の令和２年９月１１日付け意見書（甲３５）中には，「３桁のＬＯＤＰを報告するときの有効数字は２桁とするのが一般的であるが，実際のところ，２桁目，３桁目の精度は無いといっていほどバラバラになるので，ＬＯＤＰについて十の桁，一の桁を議論することは技術的に意味がない。そして，同一のセルロースでもＬＯＤＰは酸加水分解条件等 実際のところ，２桁目，３桁目の精度は無いといっていほどバラバラになるので，ＬＯＤＰについて十の桁，一の桁を議論することは技術的に意味がない。そして，同一のセルロースでもＬＯＤＰは酸加水分解条件等によって変化することも常識である，そのため，例えば，市販の木材パルプのＬＯＤＰを測定したとしても，その木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰについては，やはり実際に測定してみなければわからず，原料である木材パルプと同一になるとは推測できないばかりか，具体的にいかなる値になるかも推測することはできない。」との記載部分がある。 しかしながら，他方で，上記意見書中には，「ＬＯＤＰとは「セルロース試料を酸で加水分解処理した残渣の重合度が一定時間（…）経過しても”ほぼ”一定になる現象」であると述べる部分や，「ＢＡＴＴＩＳＴＡ論文でも同様であるが，「ほぼ一定になる」という現象を示す以 上に，例えば，「平均重合度が下がりきっている（これ以上全く低下しない）」という含意はない。」，「「一定」といっても過酷な条件であれば少なくとも２時間程度は更なる酸加水分解によって平均重合度が緩やかに低下していくことは常識である。」，「こうした変化も含めて２００～３００程度の粗い幅で「ほぼ一定」と言っているのである。」と述べる部分がある。 これらを総合すると，上記意見書の上記記載部分は，市販の木材パルプのＬＯＤＰとその木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰとの間における「かなり程度の高い同一性」を問題とした上で，木材パルプを原料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰについては，原料である木材パルプと同一になるとは推測できない旨を述べたにとどまるものというべきであるから，上記記載部分によって，本件明細書の実施例及 料として酸加水分解したセルロース粉末のＬＯＤＰについては，原料である木材パルプと同一になるとは推測できない旨を述べたにとどまるものというべきであるから，上記記載部分によって，本件明細書の実施例及び比較例記載のセルロース粉末のレベルオフ重合度が原料パルプのレベルオフ重合度とおおむね等しいものと理解できるとの上記判断を左右するものではない。 ｂ 加えて，本件明細書の表４には，実施例２ないし７及び比較例１ないし１１のセルロース粉末の平均重合度の記載があることからすると，本件明細書に接した当業者は，上記セルロース粉末が差分要件を満たすかどうかを把握できるものと解される。 また，本件明細書の表４には，「平均重合度」，「粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）」，「平均粒子径」，「見掛け比容積」，「見掛けタッピング比容積」，「安息角」及び「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」（差分要件）のいずれもが本件発明１の数値範囲内にある実施例２ないし７のセルロース粉末の円柱状成形体とそのいずれかが本件発明１の数値範囲外である比較例１ないし１１とのセルロース粉末の円柱状成形体について，平均降伏圧［ＭＰａ］，錠剤の水蒸気吸着速度Ｋａ，硬度［Ｎ］ 及び崩壊時間［秒］が示されている。 そして，実施例２ないし７のセルロース粉末は，いずれも，安息角が５５°以下，錠剤硬度が１７０Ｎ以上，崩壊時間が１３０秒以下であり，ここで，安息角は，５５°を超えると，流動性が著しく悪くなり（【００１８】），錠剤硬度は成形性を示す実用的な物性値であり，１７０Ｎ以上が好ましく（【００１９】），崩壊時間は崩壊性を示す実用的な物性値であり，１３０秒以下が好ましい（【００１９】）のであるから，実施例２ないし７のセルロース粉末は，成形性，流動性及び崩壊性の諸機能をバランスよく 【００１９】），崩壊時間は崩壊性を示す実用的な物性値であり，１３０秒以下が好ましい（【００１９】）のであるから，実施例２ないし７のセルロース粉末は，成形性，流動性及び崩壊性の諸機能をバランスよく併せ持つセルロース粉末であるということができる。 したがって，当業者は，本件明細書の発明の詳細な説明の記載及び本件出願時の技術常識から，実施例２ないし７のセルロース粉末は，本件発明１の課題を解決できると認識できるものと認められるから，①は採用することができない。 (ウ) ②について本件明細書には，「平均重合度はレベルオフ重合度ではないことが好ましい。レベルオフ重合度まで加水分解させてしまうと製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。」（【００１５】），「レベルオフ重合度からどの程度重合度を高めておく必要があるかということについては，５～３００程度であることが好ましい。さらに好ましくは１０～２５０程度である。５未満では粒子Ｌ／Ｄを特定範囲に制御することが困難となり成形性が低下して好ましくない。３００を超えると繊維性が増して崩壊性，流動性が悪くなって好ましくない。」（【００１６】），「セルロース質物質をレベルオフ重合度まで加水分解してしまうと，製造工程における攪拌操作で粒子Ｌ／Ｄが低下しやすく成形性が低下するので好ましくない。…セルロース分 散液の粒子は乾燥により凝集し，Ｌ／Ｄが小さくなるので，乾燥前の粒子の平均Ｌ／Ｄを一定範囲に保つことで高成形性でかつ崩壊性の良好なセルロース粉末が得られる。」（【００２１】）との記載がある。 これらの記載から，セルロース粉末がレベルオフ重合度まで加水分解されてしまうと，乾燥前のセルロース粒子のＬ／Ｄが低下しやすく，その後の乾 ルロース粉末が得られる。」（【００２１】）との記載がある。 これらの記載から，セルロース粉末がレベルオフ重合度まで加水分解されてしまうと，乾燥前のセルロース粒子のＬ／Ｄが低下しやすく，その後の乾燥工程でセルロース粒子が凝集して，得られるセルロース粉末のＬ／Ｄが小さくなり，Ｌ／Ｄが小さくなると成形性が低下することを理解できる。 そして，本件訂正発明１の差分要件は，レベルオフ重合度までには重合度が低下しないように加水分解することを，セルロース粉末の平均重合度とレベルオフ重合度の差分（差分要件）で表し，その下限を「５」としたことを理解できるから，当業者は，本件訂正発明１の差分要件の数値範囲の全体にわたり，本件訂正発明１はその課題を解決できると認識できるものと認められる。 したがって，②は採用することができない。 (エ) まとめ以上のとおり，本件明細書の発明の詳細な説明の記載及び本件出願時の技術常識から，当業者は，本件訂正発明１の差分要件の数値範囲の全体にわたり，本件訂正発明１はその課題を解決できると認識できるものと認められるから，本件訂正発明１は，発明の詳細な説明に記載したものであることが認められる。 また，これと同様の理由により，本件訂正発明２及び６も，発明の詳細な説明に記載したものであることが認められる。 ⑶ 小括以上によれば，本件訂正発明１，２及び６は，サポート要件に適合するものと認められるから，本件審決におけるサポート要件の判断は，結論におい て相当である。 したがって，原告主張の取消事由１は理由がない。 ４ 取消事由２（明確性要件の判断の誤り）（無効理由３関係）について⑴ 原告は，本件審決は，本件訂正発明１，２及び６の「平均重合度」とは，本件明細書の【００３２】の記載から 事由１は理由がない。 ４ 取消事由２（明確性要件の判断の誤り）（無効理由３関係）について⑴ 原告は，本件審決は，本件訂正発明１，２及び６の「平均重合度」とは，本件明細書の【００３２】の記載から，「第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値」である旨認定したが，上記記載によっては，「平均重合度」は一義的に定まらないから, 「平均重合度」のパラメータ値をもって特定されている本件訂正発明１，２及び６は，不明確であり，明確性要件に適合しない旨主張する。 アそこで検討するに，本件訂正発明１，２及び６の特許請求の範囲（請求項１，２及び６）には，「平均重合度」の測定方法を特定した記載はない。 次に，本件明細書の【００３２】には，「なお，実施例，比較例における各物性の測定方法は以下の通りである。」との記載に引き続き，「１）平均重合度第１３改正日本薬局方，結晶セルロースの確認試験（３）に記載された銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値」との記載がある。 また，甲８（第十三改正日本薬局方）の「結晶セルロース」の項目には，「本品は繊維性植物からパルプとして得たα－セルロースを酸で部分的に解重合し，精製したものである。」，「本品には，平均重合度，乾燥減量値及びかさ密度を範囲で表示する。」，「確認試験」の「⑶」として，「本品約１．３ｇを精密に量り，１２５ｍＬの三角フラスコに入れ，水２５ｍＬ及び１ｍｏｌ／Ｌ銅エチレンジアミン試液２５ｍＬをそれぞれ正確に加える．直ちに窒素を通じ，密栓した後，振とう機を用いて振り混ぜながら溶かす．この液について２５±０．１℃で粘度測定法第１法により，粘度計の概略の定数（Ｋ）が０．０３の毛細管粘度計を用いて試験を行い，動粘度νを求める．別に水２５ｍ 後，振とう機を用いて振り混ぜながら溶かす．この液について２５±０．１℃で粘度測定法第１法により，粘度計の概略の定数（Ｋ）が０．０３の毛細管粘度計を用いて試験を行い，動粘度νを求める．別に水２５ｍＬ及び１ｍｏｌ／Ｌ銅エチレンジアミン液２ ５ｍＬをそれぞれ正確に量り，その混液について同様の方法で，粘度計の概略の定数（Ｋ）が０．０１の毛細管粘度計を用いて試験を行い，動粘度ν０を求める．」，「次式により本品の相対粘度ηｒｅｌを求める． ηｒｅｌ＝ ν／ν０」，「次の表により，この相対粘度ηｒｅｌ から極限粘度［η］（ｍＬ／ｇ）と濃度Ｃ（ｇ／１００ｍＬ）の積［η］Ｃを求め，次式により平均重合度Ｐを計算するとき，Ｐは３５０以下であり，かつ表示範囲内である．」との記載がある。 本件明細書の上記記載及び甲８の記載に照らすと，本件訂正発明１，２及び６の「平均重合度」は，「第１３改正日本薬局方」記載の「結晶セルロースの確認試験（３）に記載された銅エチレンジアミン溶液粘度法により測定した値」をいうものと理解することができ，その内容は明確である。 イこれに対し原告は，①「第１３改正日本薬局方」記載の「結晶セルロースの確認試験（３）」は，「平均重合度３５０以下で，かつ表示範囲内」でない場合には，極限粘度換算表から「極限粘度と濃度の積」が簡便に得られず，かつ，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の算定式の妥当範囲外であることが明記されているから，かかる場合には，平均重合度の算定式について，当業者が「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の算定式を選択するとは限られず，むしろ妥当範囲外と明記されていない別の算定式が用いられる可能性が高い，②そして，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の計算式と，例えば，ＩＳＯ５３５ ３）」記載の算定式を選択するとは限られず，むしろ妥当範囲外と明記されていない別の算定式が用いられる可能性が高い，②そして，「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の計算式と，例えば，ＩＳＯ５３５１の付属書掲載論文に記載された計算式では，算出結果は大きく異なることになるため，平均重合度の計算式として，いずれの式を選択するかによって「平均重合度」の値は一義的に定まらないとして，「平均重合度」のパラメータ値をもって特定されている本件訂正発明１，２及び６は，不明確である旨主張する。 しかしながら，①については，甲８の「次式により平均重合度Ｐを計算するとき，Ｐは３５０以下であり，かつ表示範囲内である」との記載は， 「結晶セルロースの確認試験（３）」に記載されたとおりの手順に従って試験を行った場合に，日本薬局方に収載されている医薬品としての「結晶セルロース」に該当することを確認できることを述べたものと理解するのが自然であり，上記記載をもって，「結晶セルロースの確認試験（３）」に記載された測定方法における「平均重合度Ｐ」の測定限界が３５０であることまでを示したものとはいえない。そして，甲２７（「第十三改正日本薬局方－条文と注釈－」１９９６」）には，「粉末セルロース」に関し，「本品は繊維性植物からパルプとして得たα―セルロースを機械的に分解し，精製したものである。」，「確認試験」の「⑶」として，「本品約０．２５ｇを精密に量り，１２５ｍＬの三角フラスコに入れ，水２５ｍＬ及び１ｍｏｌ／Ｌ銅エチレンジアミン試液２５ｍＬをそれぞれ正確に加える。以下「結晶セルロース」の確認試験（３）「直ちに窒素を通じ」以下を準用して試験を行うとき，平均重合度ｐは４４０～２２５０であり，かつ表示範囲内である。」との記載があり，上記記載は，平均重合度が「４ 以下「結晶セルロース」の確認試験（３）「直ちに窒素を通じ」以下を準用して試験を行うとき，平均重合度ｐは４４０～２２５０であり，かつ表示範囲内である。」との記載があり，上記記載は，平均重合度が「４４０～２２５０」の粉末セルロースについて，試料濃度を変更する以外は，「結晶セルロースの確認試験（３）」を準用して平均重合度を求めることができることを示すものといえることに照らすと，平均重合度が３５０超の場合であっても，試料濃度を変更して，「結晶セルロースの確認試験（３）」に準拠して平均重合度を測定できるものと理解できる。 ②については，ＩＳＯ５３５１の付属書掲載論文に記載された計算式に基づいて平均重合度を測定する方法があるとしても，本件明細書に接した当業者において，本件明細書記載の平均重合度の測定方法である「結晶セルロースの確認試験（３）」記載の計算式に基づいて平均重合度を測定するという測定方法と異なる測定方法を選択するとする合理的な理由は見いだせない。 したがって，原告の上記主張は，採用することができない。 ⑵ 原告は，「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」を発明特定事項とする本件訂正発明１及び２は，ＰＢＰ発明であって，本件出願時に当該物をその構造又は特性によって直接特定することに不可能ないし非実際的事情が存するとはいえないから，不明確であり，明確性要件に適合しない旨主張する。 アそこで検討するに，本件訂正発明１の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」とは，その文言から，「セルロース粉末」が「天然セルロース質物質」を原材料としてその「加水分解」によって得られた物であることを理解できる。 そして，前記２(1)記載の各文献によれば，結晶セルロースは，天然セルロース又 ロース粉末」が「天然セルロース質物質」を原材料としてその「加水分解」によって得られた物であることを理解できる。 そして，前記２(1)記載の各文献によれば，結晶セルロースは，天然セルロース又は再生セルロースを加水分解（酸加水分解）して得られることは，本件出願時の技術常識であったことが認められる。 一方で，本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）には，「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」にいう「加水分解」の条件を特定する記載はなく，また，セルロース粉末の製造に至る加水分解以降の工程を規定した記載はない。 以上によれば，本件訂正発明１の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」とは，天然セルロース質物質を加水分解して得られたセルロース粉末という物の状態を示すことにより，その物の構造又は特性を特定したものと解される。 したがって，本件訂正発明１は，ＰＢＰ発明に該当するものと認めることはできない。本件訂正発明２も，これと同様である。 イこれに対し原告は，本件訂正発明１の「天然セルロース質物質の加水分解によって得られるセルロース粉末」にいう「天然セルロース質物質」には，少なくとも，セルロース結晶構造の型，不純物の有無・程度，セルロースの種類・含量比率といった各種要素による特徴があること，「加水分解 処理」は，温和な条件や過酷な条件等加水分解条件によって処理後のセルロースの物性に大きな影響を与えうる化学的処理であることからすると，原料となる天然セルロース質物質の特徴に照らして，加水分解の結果，得られたセルロース粉末はどのような構造又は物性になっているか明らかであるとはいえず，当業者は，加水分解処理により得られたセルロース粉末と「構造，物性等が同一である物」とはどのような物をい の結果，得られたセルロース粉末はどのような構造又は物性になっているか明らかであるとはいえず，当業者は，加水分解処理により得られたセルロース粉末と「構造，物性等が同一である物」とはどのような物をいうのか理解することができないなどと主張する。 しかしながら，原告の上記主張は，その主張自体，本件訂正発明１及び２が，物の発明についてその物の製造方法の記載がある特許請求の範囲（ＰＢＰクレーム）に係るＰＢＰ発明であることの根拠となるものではない。 他に本件訂正発明１及び２がＰＢＰ発明に該当することを認めるに足りる主張立証はない。 ⑶ 原告は，本件訂正発明１の「安息角が５４°以下」の発明特定事項は，安息角の下限値の記載がないから，不明確であり，明確性要件に適合しない旨主張する。 しかしながら，本件訂正発明１の特許請求の範囲（請求項１）の記載によれば，本件訂正発明１の「安息角が５４°以下」とは，セルロース粉末の安息角が５４°以下であることを規定したものであり，その内容は明確であるから，原告の上記主張は理由がない。 ⑷ 以上によれば，本件審決における明確性要件の判断に誤りはないから，原告主張の取消事由２は理由がない。 ５ 取消事由３（甲１２発明を主引用例とする本件訂正発明１及び２の新規性の判断の誤り）（無効理由４関係）について⑴ 甲１２の記載事項ア甲１２には，次のような記載がある（下記記載中に引用する【表１】に ついては別紙４を参照）。 (ア) 【請求項１】 セルロース質物質を酸加水分解あるいはアルカリ酸化分解して得られる平均重合度１００～３７５の白色粉末状結晶セルロースであり，その酢酸保持率が２８０％以上で，かつ，下記（１）式の圧縮特性を有することを特徴とする高成形性賦形剤。 【数１】 （但し，ａ 平均重合度１００～３７５の白色粉末状結晶セルロースであり，その酢酸保持率が２８０％以上で，かつ，下記（１）式の圧縮特性を有することを特徴とする高成形性賦形剤。 【数１】 （但し，ａ＝０.８５～０.９０，ｂ＝０.０５～０.１０であり，そしてＰは結晶セルロースに対する圧縮圧力［ｋｇｆ／ｃｍ２］，Ｖ０ は結晶セルロースの見掛け比容積［ｃｍ３／ｇ］，Ｖは圧縮圧力Ｐにおける結晶セルロースの比容積［ｃｍ３／ｇ］を表す）(イ) 【０００１】【産業上の利用分野】本発明は，圧縮成形用の賦形剤に関する。特に医薬品分野における錠剤の賦形剤に関する。より詳細には，本発明は，結晶セルロースの粉体物性を制御し，成形性と崩壊性のバランスが良い圧縮成形用の賦形剤に関する。 【０００２】【従来の技術】多くの粉体原料は取扱い性の改善や機能の付与を目的として圧縮成形される。圧縮成形物（錠剤）の最も重要な性質は，輸送や使用に対し摩損や破壊が生じない強度を持つことである。医薬品分野における錠剤はこの性質に加えて，服用後のすばやい薬理効果発現のために，崩壊時間が短くなければならない。その理由は，一般的な錠剤は服用後消化管内で崩壊し，ついで薬効成分が消化管液に溶解し，消化管壁から吸収され，血中に溶解し，体内を循環し，そして薬理効果を発揮するので，錠剤が服用後直ちに消化管内で崩壊するということは，それだ け速く薬理効果が発現するということになるからである。 【０００３】ところで，多くの粉体原料は圧縮しても成形しないために，圧縮成形性をもつ賦形剤を配合する必要がある。そして錠剤に所望の強度を付与するためには，賦形剤の配合量，および圧縮成形力，を適宜決定することが必要である。通常，賦形剤配合量を増すほど，また，圧縮成形力を上げるほど錠剤強度は する必要がある。そして錠剤に所望の強度を付与するためには，賦形剤の配合量，および圧縮成形力，を適宜決定することが必要である。通常，賦形剤配合量を増すほど，また，圧縮成形力を上げるほど錠剤強度は高くなる。 【０００４】しかしながら，錠剤中の主剤（粉体原料）の配合量を多くしたい場合，例えば医薬品分野における小型錠の製造の場合などには，賦形剤の配合量を著しく制限されてしまうし，また，過剰な圧縮成形力は圧縮成形機（打錠機）に負担を掛け，部品の消耗を早める事になるので好ましくなく，さらにはフィルムコーティングを施した顆粒と賦形剤を混合し，打錠して錠剤（このような錠剤を顆粒含有錠という）を得る場合，あるいは酵素や抗生物質を錠剤化する場合には，フィルムの損傷や酵素，抗生物質の変質を防ぐために，より低い圧縮成形力で成形する必要が生じる。そのために賦形剤はより少量で，より高い圧縮成形性を示すことが要求される。 【０００５】従来，このような目的に使用される賦形剤としては結晶セルロースが知られている。結晶セルロースは安全性が高く，高い圧縮成形性を有し，さらに崩壊性が良いことから医薬品分野において広く使用されている賦形剤の一つである。結晶セルロースについては，平均重合度が１５～３７５，嵩が７～３４ｌｂ／ｆｔ３（１．８４～８．９２ｃｍ３／ｇ），粒度が３００μｍ以下の結晶セルロースを医薬品錠剤に使用すると錠剤強度が高く，崩壊性が改善されること（特公昭４０－２６２７４号公報）：平均重合度が６０～３７５，見掛け比容積が１．６～３．１ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が１．４０ｃｍ３／ｇ以上，２００メッシュ以上が２～８０％であり，安息角が３５～４２度である結晶セ ルロースは主薬や添加剤と混合するとき，混合粉体の流動性が高く，また打錠した場合に崩壊性が 積が１．４０ｃｍ３／ｇ以上，２００メッシュ以上が２～８０％であり，安息角が３５～４２度である結晶セ ルロースは主薬や添加剤と混合するとき，混合粉体の流動性が高く，また打錠した場合に崩壊性が早くなる点で好ましいこと（特公昭５６－２０４７号公報，特公昭５６－３８１２８号公報）などが知られている。 【０００６】また，成形性を有するセルロース粉末としては，平均重合度が４５０～６５０程度，コンパクト見掛け密度が０．４０～０．６０ｇ／ｃｍ３（１．６７～２．５０ｃｍ３／ｇ）であり，かつ，２００メッシュ以下が５０％以上のセルロース粉末は錠剤成形用に適した賦形剤であること（特公昭５１－１７１７２号公報），特定の平均粒径（３０μｍ以下），比表面積（１．３ｍ２／ｇ以上）を有するセルロース粉末は成形性が高いこと（特開昭６３－２６７７３１号公報）：特定の結晶形（セルロースＩ型）を有し，直径０．１μｍ以上の細孔の気孔率が２０％以上で，かつ，３５０メッシュ以上が９０％以上であるセルロース粉末は流動性が高く，成形性もあること（特開平１－２７２６４３号公報）：また，結晶形がＩ型で，比表面積が２０ｍ２／ｇ以上，直径０．０１μｍ以上の細孔の全容積が０．３ｃｍ３／ｇ以上，１００μｍ以下が５０％以上であるセルロース粉末は流動性が高く，成形性も高いこと（特開平２－８４４０１号公報）などが知られている。 【０００７】しかしながら，これらの中でより成形性の高いものは崩壊性も悪いという欠点を有する。結晶セルロースの成形性を改善するためには見掛け比容積を上げることが効果的であり，そのために従来は結晶セルロースを微粉砕したり（特開昭６３－２６７７３１号公報）：あるいはセルロース粉末粒子を多孔性にして粒子自身の密度を下げる工夫がなされてきた（特開平２－８４４０１号公報）。特開 のために従来は結晶セルロースを微粉砕したり（特開昭６３－２６７７３１号公報）：あるいはセルロース粉末粒子を多孔性にして粒子自身の密度を下げる工夫がなされてきた（特開平２－８４４０１号公報）。特開昭６３－２６７７３１号公報に記載の発明品は微粉であるために見掛け比容積が高いが，見掛けタッピング比容積は低いので圧縮により容易に圧密し，高い圧縮成形性を示すものの，錠剤の間隙（導水管）も減少してしまうので，崩壊性 が著しく悪い。 【０００８】また同様に，特開平２－８４４０１号公報記載の発明品は多孔性であるためにきわめて比表面積が高く，見掛け比容積も高いが，粒子自身の強度が低いために圧縮により粒子間の圧着のみならず，粒子の変形・圧密が生じてしまい，結局，錠剤の間隙（導水管）も減少してしまうので，崩壊性が著しく悪いものであった。 (ウ) 【０００９】【発明が解決しようとする課題】以上のように，従来の結晶セルロースあるいはセルロース粉末は，成形性が高ければ崩壊性が悪く，また，崩壊性が良い場合は成形性が低いという欠点を有しており，これらの性質のバランスがとれた賦形剤は知られていなかった。前述の通り，医薬品分野において使用される賦形剤は成形性が高く，かつ崩壊性が良いというものである必要がある。 【００１０】【課題を解決するための手段】本発明者はこうした現状に鑑み，結晶セルロースの粉体物性を制御し，成形性と崩壊性のバランスをとることを鋭意検討した結果，本発明に到達したものである。即ち，本発明は：セルロース質物質を酸加水分解あるいはアルカリ酸化分解して得られる平均重合度１００から３７５の白色粉末状結晶セルロースであり，その酢酸保持率が２８０％以上で，かつ，下記（１）式の圧縮特性を有することを特徴とする高成形性賦形剤に関する。 【数 化分解して得られる平均重合度１００から３７５の白色粉末状結晶セルロースであり，その酢酸保持率が２８０％以上で，かつ，下記（１）式の圧縮特性を有することを特徴とする高成形性賦形剤に関する。 【数２】 （但し，ａ＝０.８５～０.９０，ｂ＝０.０５～０.１０であり，そしてＰは結晶セルロースに対する圧縮圧力［ｋｇｆ／ｃｍ２］，Ｖ０は結晶セ ルロースの見掛け比容積［ｃｍ３／ｇ］，Ｖは圧縮圧力Ｐにおける結晶セルロースの比容積［ｃｍ３／ｇ］を表す），(エ) 【００１５】以下，本発明について詳細に説明する。本発明の高成形性賦形剤は実質的にセルロースからなる。「実質的」とはセルロース本来の機能を失わない程度にヘミセルロース，リグニン，油脂などの成分を含んでいても良いことを意味する。その含有量は水分を除いた本発明物質のおおよそ１０％以下である。 【００１６】本発明でいう結晶セルロースとは，精製木材パルプ，竹パルプ，コットンリンター，ラミーなどのセルロース質物質を酸加水分解，あるいはアルカリ酸化分解して得られるものであって，平均重合度は１００～３７５，好ましくは１８０～２２０の白色粉末状の物質である。 この物質は特定の重合度を有するために，セルロース粉末の中でも特に高い成形性を有するものであるが，その平均重合度は１００～３７５の範囲である必要がある。平均重合度が１００未満だと成形性が不足するので好ましくなく，また，３７５を超えると繊維性が現れるため，粉体としての流動性が低下するので好ましくない。平均重合度が１８０～２２０の場合は特に成形性と崩壊性のバランスが良好なので好ましい。 【００１８】酢酸はセルロース粉末に吸収されるが非晶領域に存在する遊離水酸基の水素結合（これは一般に，角質化組織と呼ばれる）を解離するほど強い膨潤力を持 性と崩壊性のバランスが良好なので好ましい。 【００１８】酢酸はセルロース粉末に吸収されるが非晶領域に存在する遊離水酸基の水素結合（これは一般に，角質化組織と呼ばれる）を解離するほど強い膨潤力を持たず〔Ｒ.ＨＡＳＥＢＥ，Ｋ.ＭＡＴＳＵＭＯＴＯ，Ｈ.ＭＡＥＤＡ，Ｓｅｎ’ｉＧａｋｋａｉｓｈｉ，Ｖｏｌ.１２，ｐ２０３～２０７（１９５５）〕，また，遠心力をかけて試料を圧密し粒子間隙の酢酸の保持量を制限していることから，結局，酢酸保持率とは粒子自身の多孔性とその強度を示すものである。本発明ではこの酢酸保持率が２８０％以上でなければならない。 【００１９】また，川北の式〔Ｋ.ＫＡＷＡＫＩＴＡ，Ｙ.ＴＳＵＴＳＵ ＭＩ，Ｂｕｌｌ.Ｃｈｅｍ.Ｓｏｃ.Ｊａｐａｎ，Ｖｏｌ.３９，Ｎｏ.７，Ｐ１３６４－１３６８（１９６６）〕とは，粉体の加圧による体積の変化を表した実験式であり，加圧初期において体積の変化が大きい粉体に，特によく一致すると言われている。結晶セルロースも川北の式によく一致する粉体の一つである。川北の式は下記（１）式で表され，ａとｂは定数であり，Ｐは結晶セルロースに対する圧縮圧力［ｋｇｆ／ｃｍ２］，Ｖ０は結晶セルロースの見掛け比容積［ｃｍ３／ｇ］，Ｖは圧縮圧力Ｐにおける結晶セルロース〔粉体あるいは錠剤〕の比容積［ｃｍ３／ｇ］を表すものである。 【数３】 【００２０】結晶セルロースの場合，定数ａおよびｂは大きいほど成形性が高い傾向があるが，本発明においては定数ａは０.８５～０９.０，好ましくは０.８６～０.８９，定数ｂは０.０５～０１０，好ましくは０.０６～０.０９の範囲内にあることが必要である。ａおよび／あるいはｂがこの値より低いと成形性が不充分である。また，ａおよびｂが範囲内であっても前述の酢酸保持率が２８０％未満であるか，ある しくは０.０６～０.０９の範囲内にあることが必要である。ａおよび／あるいはｂがこの値より低いと成形性が不充分である。また，ａおよびｂが範囲内であっても前述の酢酸保持率が２８０％未満であるか，あるいはａおよび／あるいはｂがこの値より高いと加圧圧縮により錠剤の圧密が著しく進行するために，錠剤の崩壊性が悪化する。本発明の高成形性賦形剤は，酸やアルカリあるいは分解生成物がほとんど存在しない湿潤状態もしくは水分散状態のセルロース粒子を加熱処理し，乾燥させることによって製造することができるが，もし加熱処理を施さない場合は水分散状態のセルロース粒子を薄膜状態で乾燥することによって製造することができる。 (オ) 【００２１】まず，加熱処理を施す場合の製造方法について説明す る。すなわち，セルロース質物質を酸加水分解もしくはアルカリ酸化分解し，必要があればその前あるいは後に機械的処理（摩砕等）を施すことによりセルロース粒子を得る。このセルロース粒子は水の他に，酸やアルカリなどの不必要な成分を含んでいるので，ろ過や遠心分離，膜分離技術などを用いてこれらを除去し，精製する。こうして得られたセルロース粒子は，必要に応じて水を加え，固形分濃度が４０重量％以下，好ましくは１０～２３重量％，２５℃におけるｐＨが５～８.５，好ましくは５.５～８.０，電気伝導度が３００μＳ／ｃｍ以下，好ましくは１５０μＳ／ｃｍ以下の湿潤状態，あるいは水分散状態で加熱処理に供する。 【００２６】このようにして加熱処理を施した後，種々の方法で水分を蒸発し乾燥させる。乾燥方法は，ディスクタイプあるいは空気使用の二流体ノズルタイプのアトマイザーを用いる噴霧乾燥や棚段熱風乾燥など，通常の方法を用いることができる。この乾燥処理は一度冷却処理を施した後に行っても良いし，また，冷却 ィスクタイプあるいは空気使用の二流体ノズルタイプのアトマイザーを用いる噴霧乾燥や棚段熱風乾燥など，通常の方法を用いることができる。この乾燥処理は一度冷却処理を施した後に行っても良いし，また，冷却することなく連続的に行っても良い。 ここでいう「連続的」とは，水分の蒸発とセルロース粒子水分散体の昇温を同時に行う際に，水分の存在する状態で１００℃以上に昇温した後に乾燥が終了することを含む。但し，このときの水分は気体状態であっても良い。 【００２８】次に，加熱処理を施さなくてもよい場合の製造方法について説明する。すなわち，本発明の高成形性賦形剤は，加熱処理を施さない場合は，水分散状態のセルロース粒子をガラス板やアルミ板などの支持体に薄く伸展した状態で乾燥することにより製造することができる。 その場合は固形分濃度が２３重量％以下，ｐＨが５～８.５，電気伝導度が３００μＳ／ｃｍ以下の水分散状態であることが必要である。具体的な例としては，ガラス板やアルミ板にセルロース粒子の水分散体を薄く 伸展し，室温乾燥あるいは通風乾燥するか，あるいはドラム乾燥機やベルト乾燥機を用いて乾燥する方法などが挙げられる。加熱処理を施した後に，薄膜状態で乾燥すると特に好ましい。薄膜状態で乾燥することにより成形性が高く，かつ，崩壊性に優れた結晶セルロースが得られる理由は明らかではないが，ガラス板のような支持体に接することで棒状のセルロース粒子が２次元的に配列し，かつ，乾燥収縮が制限される，つまり，角質化が抑えられるためと考えられる。 【００２９】結晶セルロース等の製造にドラム乾燥機の使用が可能なことは，例えば特公昭４０－２６２７４号公報に記載があるが，圧縮成形性が高く，かつ，崩壊性が良好な結晶セルロースを製造するために上記のような条件を選択しなければならないこと ラム乾燥機の使用が可能なことは，例えば特公昭４０－２６２７４号公報に記載があるが，圧縮成形性が高く，かつ，崩壊性が良好な結晶セルロースを製造するために上記のような条件を選択しなければならないことについては何等記載がなく，従来知られていない技術であった。また，従来常用されていた噴霧乾燥法や熱風乾燥法などは，たとえ送風温度が１００℃以上であっても，水の蒸発潜熱のために品温は１００℃まで上がらぬうちに乾燥してしまうので「加熱処理」が施されておらず，また，薄膜状態も取り得ないので本発明の技術とは異なるものである。 【００３０】こうして得られた粉体は必要に応じて粉砕，篩分などを行い，粒度分布を調整して使用に供する。本発明の高成形性賦形剤は，篩分法によって粒度分布を測定する場合，実質的に３５５μｍの目開きの篩にとどまる留分は無く，累積５０重量％の粒度で表される平均粒径は３０～１２０μｍであることが，特に４０～１００μｍであることが好ましい。 【００３２】さらに，本発明の高成形性賦形剤は見掛け比容積が４.０～６.０ｃｍ３／ｇ，好ましくは４.５～５.０ｃｍ３／ｇ，見掛けタッピング比容積が２.４ｃｍ３／ｇ以上，好ましくは１.５ｃｍ３／ｇ以上の結晶セルロースであることが好ましい。見掛け比容積が４.０ｃｍ３／ｇ未満 であると成形性が低下し，６.０ｃｍ３／ｇを超えると粉体の流動性が低下するので好ましくない。見掛けタッピング比容積が２.４ｃｍ３ ／ｇ未満であると，錠剤が圧密化されて崩壊性が悪化するので好ましくない。 見掛けタッピング比容積の上限は見掛け比容積の値より自動的に６.０ｃｍ３／ｇと決められるが，この値以下であれば特に支障ない。 (カ) 【実施例】【００５１】（実施例１）市販ＤＰパルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間加 積の値より自動的に６.０ｃｍ３／ｇと決められるが，この値以下であれば特に支障ない。 (カ) 【実施例】【００５１】（実施例１）市販ＤＰパルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整，濃度調整を行い，固形分濃度１７％，ｐＨ６.４，電気伝導度１２０μＳ／ｃｍのセルロース粒子水分散体を得た。これをドラム乾燥機（楠木機械製作所（株）製，ＫＤＤ－１型，スチーム圧力３.５ｋｇｆ／ｃｍ２，ドラム表面温度１３６℃，ドラム回転速度２ｒｐｍ，溜め部水分散体温度１００℃）で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，試料Ａを得た。試料Ａの基礎物性を表１に示す。 【００５３】（実施例３）実施例１と同様にして得られた酸不溶解残渣を濾過，洗浄，ｐＨ調整，濃度調整を行い，固形分濃度１８％，ｐＨ７． ２，電気伝導度８４μＳ／ｃｍのセルロース粒子水分散体を得た。これを噴霧乾燥機（二流体ノズル使用，水分散体を噴霧化する流体にはスチームを使用，噴霧圧力４ｋｇｆ／ｃｍ２，約１５０℃）にて乾燥したのち，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除き，試料Ｃを得た。試料Ｃの基礎物性を表１に示す。 (キ) 【００８４】【発明の効果】本発明の高成形性賦形剤によると，該賦形剤は圧縮成形性に優れるので，錠剤の成形に適用した場合に少量の配合で成形が可能なので，小型錠やかぜ薬のような賦形剤の配合に制限があるような場合 に有用である。また，該賦形剤は低い圧縮力で成形が可能であるから，顆粒含有錠のような高い圧縮力を避けなければならない場合にも有用である。さらに，該賦形剤は同時に崩壊性に優れるので，特に崩壊剤を配合することなく錠剤を製すること可能である。 イ前記アの記載事項によれば，甲１２には 圧縮力を避けなければならない場合にも有用である。さらに，該賦形剤は同時に崩壊性に優れるので，特に崩壊剤を配合することなく錠剤を製すること可能である。 イ前記アの記載事項によれば，甲１２には，実施例１に示すとおり，本件審決認定の甲１２発明（前記第２の３⑵ア）が記載されているものと認められる。 ⑵ 甲１２発明と本件訂正発明１との同一性の判断の誤りの有無についてア本件訂正発明１と甲１２発明とを対比すると，セルロース粉末が，本件訂正発明１では，「７５μｍ以下の粒子の平均Ｌ／Ｄ（長径短径比）が２.０－４.５，安息角が５４°以下，平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２.５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」ことを特徴とするのに対し，甲１２発明では，本件訂正発明１における上記特定がされていない点で相違することが認められるから，これと同旨の本件審決の相違点（前記第２の３⑵イ）の認定に誤りはない。 次に，相違点に係る本件訂正発明１の構成中の「レベルオフ重合度」とは，「２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」を意味することは，前記３⑵イ(ア)認定のとおりである。 しかるところ，甲１２には，「レベルオフ重合度」についての記載はなく，結晶セルロース粉末の平均重合度をレベルオフ重合度との関係において特定することについての記載も示唆もない。 そうすると，甲１２発明は，「平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２． ５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」との点（差分要件）を備えるものと認 めることはできないから，上記相違点のうち，差分要件に係る相違 ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」との点（差分要件）を備えるものと認 めることはできないから，上記相違点のうち，差分要件に係る相違点は実質的な相違点であるものと認められる。 イこれに対し原告は，①本件明細書の「比較例１のセルロース粉末は甲１２記載の実施例１に相当する。」との記載（【００４２】），本件出願の審査手続における意見書（甲３）の「本願明細書の比較例１は，本出願人の出願に係る特開平６－３１６５３５号の実施例１に相当するものです」との記載によれば，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）は，本件明細書の比較例１のセルロース粉末Ｈであるということができるものであり，また，原料や製造方法等が違うからといって，結果としてのセルロース粉末の物としての特性が違うことには必ずしもならない，②セルロース粉末Ｈの平均重合度は２２０であるところ，技術常識に照らせば，そのレベルオフ重合度は少なくとも２０５以下になり，「平均重合度とレベルオフ重合度との差分」についても１５以上となるから，甲１２の実施例１のセルロース粉末（試料Ａ）は，本件訂正発明１の差分要件の構成も備えているとして，差分要件に係る相違点は実質的な相違点ではない旨主張する。 そこで検討するに，本件明細書の【００４２】には，「セルロース粉末Ｈ（乾燥減量３．９％，特開平６－３１６５３５号公報記載の実施例１に相当）」との記載があるが，他方で，【００４２】には，セルロース粉末Ｈは，市販ＳＰパルプ（重合度７９０，レベルオフ重合度は２２０）を３Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１０５℃，３０分，低速型攪拌機で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）しながら加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過洗浄し，ドラム乾燥機で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き ２２０）を３Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１０５℃，３０分，低速型攪拌機で攪拌（攪拌速度３０ｒｐｍ）しながら加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過洗浄し，ドラム乾燥機で乾燥後，ハンマーミルで粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除いて得た旨の記載がある。 次に，甲１２の【００５１】には，実施例１の試料Ａは，市販ＤＰパルプを細断し，１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間加水分解して得られた酸不溶解残渣を濾過洗浄し，ドラム乾燥機で乾燥後，ハンマーミルで 粉砕し，目開き４２５μｍの篩で粗大粒子を除いて得た旨の記載がある。 これらの記載によれば，本件明細書記載のセルロース粉末Ｈと甲１２記載の試料Ａは，原材料がセルロース粉末Ｈは「市販ＳＰパルプ」であるのに対し，試料Ａは「市販ＤＰパルプ」である点，加水分解の条件がセルロース粉末Ｈは「３Ｎ塩酸水溶液３０Ｌ，１０５℃，３０分」であるのに対し，試料Ａは「１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分」である点で異なるから，本件明細書の【００４２】に，「セルロース粉末Ｈ（乾燥減量３． ９％，特開平６－３１６５３５号公報記載の実施例１に相当）」との記載があるからといって，試料Ａの「レベルオフ重合度」（「２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」）の数値がセルロース粉末Ｈの「レベルオフ重合度」の数値と一致するものと認めることはできない。また，これと同様に，甲３の「本願明細書の比較例１は，本出願人の出願に係る特開平６－３１６５３５号の実施例１に相当するものです」との記載があるからといって，試料Ａの「レベルオフ重合度」の数値がセルロース粉末Ｈの「レベルオフ重合度」の数値と一致するものと認めることはできない。 したがって，原告の上記主張は，そ ものです」との記載があるからといって，試料Ａの「レベルオフ重合度」の数値がセルロース粉末Ｈの「レベルオフ重合度」の数値と一致するものと認めることはできない。 したがって，原告の上記主張は，その前提を欠くものであるから，採用することができない。 ウ以上によれば，本件訂正発明１は甲１２発明と同一の発明であると認めることはできない。また，本件訂正発明１の発明特定事項を含む本件訂正発明２も，甲１２発明と同一の発明であると認めることはできない。 これと同旨の本件審決の判断に誤りはない。 (3) 小括以上のとおり，本件訂正発明１及び２と甲１２発明との同一性を否定した本件審決の判断に誤りはないから，原告主張の取消事由３は理由がない。 ６ 取消事由４（甲１２発明を主引用例とする本件訂正発明１及び２の進歩性の 判断の誤り）（無効理由５関係）について⑴ 相違点の容易想到性の判断の誤りの有無について原告は，甲１２の「本発明でいう結晶セルロースとは，精製木材パルプ，竹パルプ，コットンリンター，ラミーなどのセルロース質物質を酸加水分解，あるいはアルカリ酸化分解して得られるものであって，平均重合度は１００～３７５，好ましくは１８０～２２０の白色粉末状の物質である。」（【００１６】）との記載に照らすと，加水分解（あるいはアルカリ酸化分解）によって得られる結晶セルロースの平均重合度は，１００～３７５の範囲になるように調節する必要があり，セルロースの平均重合度は主として加水分解により低下することからすると，当業者は，この範囲の平均重合度となるように加水分解反応工程を調節すべく，「１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間」と異なる加水分解条件を採用する動機付けがあり，より穏やかな加水分解条件とするかどうかは，目的とする平均重合 合度となるように加水分解反応工程を調節すべく，「１０％塩酸水溶液中で１０５℃で３０分間」と異なる加水分解条件を採用する動機付けがあり，より穏やかな加水分解条件とするかどうかは，目的とする平均重合度にするために当業者が通常行う単なる設計的事項にすぎないから，当業者は，甲１２に基づいて，甲１２発明において，相違点に係る本件訂正発明１の構成中の「平均重合度が，該セルロース粉末を塩酸２．５Ｎ，１５分間煮沸して加水分解させた後，粘度法により測定されるレベルオフ重合度より５～３００高い」との構成（差分要件の構成）を容易に想到することができたから，これと異なる本件審決の判断は誤りである旨主張する。 しかしながら，甲１２には，「レベルオフ重合度」（「２.５Ｎ塩酸，沸騰温度，１５分の条件で加水分解した後，粘度法（銅エチレンジアミン法）により測定される重合度」）についての記載はなく，甲１２発明の結晶セルロース粉末の平均重合度をレベルオフ重合度との関係において特定することについての記載も示唆もないことは，前記５⑴で説示したとおりである。 そして，甲１２に接した当業者においては，原告の挙げる甲１２の【００１６】の記載から，甲１２発明において，相違点に係る本件訂正発明１の構 成中の差分要件の構成を採用する動機付けがあるものと認めることはできないし，また，上記構成を採用することが設計的事項であるものと認めることはできない。 したがって，原告の上記主張は採用することができない。 これと同様に，本件訂正発明２において，上記構成を採用することを容易に想到することができたものと認めることはできない。 ⑵ 小括以上によれば，本件審決における相違点の容易想到性の判断に誤りはないから，原告主張の取消事由４は理由がない。 第５ 結論 想到することができたものと認めることはできない。 小括以上によれば，本件審決における相違点の容易想到性の判断に誤りはないから，原告主張の取消事由４は理由がない。 結論以上のとおり，原告主張の取消事由はいずれも理由がない。このほか，原告は実施可能要件違反など縷々主張するが，被告の主張の誤りを述べるにとどまり，本件審決の認定判断の誤りを具体的に述べるものでないものであるか，又は本件審決の結論に影響を及ぼさない誤りをいうものであるから，いずれも理由がない。したがって，本件審決にこれを取り消すべき理由は認められないから，原告の請求は棄却されるべきものである。 知的財産高等裁判所第１部 裁判長裁判官大鷹一郎 裁判官小林康彦 裁判官小川卓逸 （別紙１）本件明細書【表１】 【表２】 【表３】 【表４】 【表５】 【表６】 （別紙２）BATTISTA論文（甲５）【図２】 【図３】 【図６】 【表Ⅱ】 【表Ⅳ】 【表Ⅴ】 【表Ⅵ】 （別紙３）乙３【図１．９】 【図１．１０】 （別紙４）甲１２ 【表１】 表１

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